2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、甲烷二氧化碳(CH4-CO2)重整技術(shù)不僅能有效利用溫室氣體CO2和CH4,而且生成的合成氣(CO和H2)被用于甲醇等多種化工品的生產(chǎn),因而具有重要意義,受到研究者的廣泛關(guān)注。該工藝目前仍未實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用,主要技術(shù)瓶頸在于高性能催化劑的研發(fā)。
  本課題首先制備不同載體的Co基催化劑,系統(tǒng)地考察了CH4-CO2重整Co基催化劑的載體效應(yīng),篩選出了具有優(yōu)異催化性能的Co/Al2O3和Co/MgO催化劑。在此基礎(chǔ)上,分別制備了具

2、有LDHs結(jié)構(gòu)的Co-Mg(O)Al(Co-MgAl)催化劑體系和有序介孔結(jié)構(gòu)的Co-Al2O3催化劑體系,并研究了CH4-CO2重整Co基催化劑的構(gòu)-效關(guān)系。另一方面,通過X射線衍射(XRD)、熱重-差式掃描量熱法(TG-DSC)、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)等表征技術(shù)分析催化劑的物相組成、物化性質(zhì)、形貌及積碳等,進(jìn)一步探索了CH4-CO2重整中Co基催化劑性能優(yōu)異的內(nèi)在原因。得到以下結(jié)論:
  1.在金屬Co負(fù)載量為15w

3、t%、焙燒溫度為500℃的制備條件下,采用浸漬法制備的Co基催化劑CH4-CO2重整催化活性順序依次是:Co/Al2O3>Co/MgO≈Co/CeO2>Co/ZrO2,同時(shí)發(fā)現(xiàn),Co/Al2O3催化劑有更好的穩(wěn)定性。N2吸附、TEM和H2-TPR結(jié)果表明,這與Co/Al2O3高比表面積和強(qiáng)金屬-載體相互作用,使金屬Co顆粒的分散性得以提高有關(guān)。此外,TG-DSC結(jié)果表明Co/Al2O3仍存在少量積碳,而Co/MgO幾乎無積碳產(chǎn)生。

4、>  2.通過恒定PH沉淀法,以10wt%Co負(fù)載量、600℃焙燒制備了Co-MgO-P、Co-Al2O3-P和具有LDHs結(jié)構(gòu)的Co-MgAl催化劑,并考察了其CH4-CO2重整催化性能。結(jié)果顯示,Co-MgAl催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的重整活性和穩(wěn)定性,而且未產(chǎn)生明顯的積碳。N2吸附和TEM等表明,具有LDHs的Co-MgAl催化劑比表面積高,金屬Co與MgAl載體作用力強(qiáng),有利于提高金屬Co的分散度和抗積碳性。同時(shí)CO2-TPD顯示出Co

5、-MgAl的堿性強(qiáng)度高于Co-MgO-P,這也是該催化劑抗積碳性能佳的重要原因。
  3.在10wt%Co負(fù)載量,600℃焙燒的制備條件下,分別以EISA一鍋法和常規(guī)浸漬法制備了有序介孔Co-Al2O3催化劑(Co-Al-E)和常規(guī)Co-Al2O3催化劑(Co-Al-C),并比較了CH4-CO2重整催化活性的差異。結(jié)果顯示,Co-Al-E催化劑的CH4轉(zhuǎn)化率比Co-Al-C高約20%。小角XRD、TEM和N2吸附等結(jié)果表明,Co-

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