銅鎳合金納米催化劑在甲烷二氧化碳重整方面的應用.pdf

1、社會經(jīng)濟的發(fā)展,人口的劇增,對能源的供給提出了更高的要求。雖然我國一直在大力發(fā)展風能、核能、太陽能等清潔能源,但是,化石原料對能源的供給,仍是這個社會的長期主題,短時間內(nèi)難以改變。眾所周知,化石原料的消耗會造成大量的二氧化碳排放,引起嚴重的溫室效應。如何有效地利用二氧化碳,成為當下研究的熱點。甲烷二氧化碳重整反應可將溫室氣體二氧化碳和甲烷轉(zhuǎn)換為化工合成中非常重要的化工合成氣(一氧化碳和氫氣),不僅能保護環(huán)境,減輕溫室效應,還能形成巨大的

2、經(jīng)濟效益,近年來備受研究者們的關(guān)注。
　　過去的研究表明,鎳基催化劑為甲烷二氧化碳重整反應中最為廉價有效的催化劑。但是,鎳基催化劑積碳嚴重、抗燒結(jié)能力差等弱點,阻礙了其在工業(yè)上的進一步發(fā)展。雙金屬合金催化劑,由于金屬原子的協(xié)同效應,能夠顯著改善催化劑的催化性能。已有研究指出,貴金屬諸如鉑、鈀、銠等的摻雜,能夠有效提高鎳基催化劑在甲烷二氧化碳重整反應中的熱穩(wěn)定性和抗積碳能力。然而,貴金屬元素價格昂貴,儲量稀少,難以應用到工業(yè)化生產(chǎn)中

3、。因此,合成具有良好催化活性和穩(wěn)定性的雙金屬催化劑顯得尤為重要。
　　我們成功地合成出兩種不同類型的銅鎳合金納米催化劑,并將之應用于甲烷二氧化碳重整反應中,取得了良好的效果。在第一個實驗中,我們通過微乳法合成出銅鎳二氧化硅核殼包覆結(jié)構(gòu)。通過二氧化硅的包覆,我們解決了銅鎳合金納米顆粒粒徑不均一的問題(5-50nm),成功合成出平均粒徑為12 nm的銅鎳合金納米顆粒。經(jīng)過催化性能測試,我們發(fā)現(xiàn),適量銅元素的摻雜能夠有效抑制反水氣反應的

4、發(fā)生,提高催化反應效率,并且二氧化硅殼層能夠起到阻止納米顆粒高溫燒結(jié)的作用,催化劑顯示出良好的熱穩(wěn)定性。在第二個實驗中,我們通過金屬硅酸鹽前體,設計出日冕型銅鎳二氧化硅負載型催化劑。該催化劑具有金屬納米顆粒粒徑小(平均粒徑7nm),金屬負載量大,比表面積大(400m2/g)等優(yōu)勢,非常適用于甲烷二氧化碳重整催化反應。此外,我們還對其生長機理做了較為深入的分析,發(fā)現(xiàn)適量PVP的加入能夠有效調(diào)控催化劑的形貌。當銅鎳之比為1/3時,催化劑擁有