甲烷二氧化碳重整催化材料及反應(yīng)研究.pdf

1、甲烷二氧化碳重整反應(yīng)，有效地利用了二氧化碳和甲烷，這兩大溫室氣體，并且產(chǎn)物中合成氣的H2/CO比值小于1，可用于F-T合成制取長(zhǎng)鏈碳?xì)浠衔铩Ａ硗?，甲烷二氧化碳重整反?yīng)為強(qiáng)吸熱反應(yīng)，可以起到儲(chǔ)能的作用。因此，甲烷二氧化碳重整反應(yīng)制合成氣這一課題得到了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛研究。目前，鎳基催化劑成本較低，具有工業(yè)化前景，但是積碳嚴(yán)重、易失活是鎳基催化劑的主要問題。
　　 本文首先以鎳為活性組分，微孔分子篩silicalite-1和介孔分

2、子篩KIT-6為載體，制備了不同Ni含量的Ni/silicalite-1和Ni/KIT-6催化劑，考察了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、鎳含量、空速等因素對(duì)催化劑催化性能的影響，并采用了X射線粉末衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、熱分析(TG/DTA)等表征手段。結(jié)果表明催化劑上都存在積碳，當(dāng)鎳含量為6％時(shí)，催化劑初活性最好；在穩(wěn)定性上，Ni/silicalite-1失活快，而Ni/KIT-6較為穩(wěn)定，經(jīng)5小時(shí)反應(yīng)，催化活性并未有明顯下降，這主要

3、歸功于KIT-6載體的良好的抗積碳性能和高溫穩(wěn)定性。
　　 接著，采用一鍋法制備了一種新型的Ni-KIT-6催化劑，考察了反應(yīng)溫度和活性物種鎳含量對(duì)催化劑性能的影響，發(fā)現(xiàn)在800℃時(shí)，甲烷轉(zhuǎn)化率為90％，二氧化碳轉(zhuǎn)化率為94％，壽命在170小時(shí)左右。我們將Ni-KIT-6催化劑進(jìn)行了一系列表征，并且與6％Ni/KIT-6樣品進(jìn)行了比較，氮?dú)馕锢砦?BET)表征結(jié)果表明Ni-KIT-6催化劑具有更大的孔徑，可達(dá)到16nm；FT-