選擇性催化還原催化劑中毒研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)是造成酸雨、酸霧、光化學(xué)煙霧、溫室效應(yīng)和臭氧層破壞等諸多環(huán)境問題的主要大氣污染物之一,并且能夠危害人體健康。氨法選擇性催化還原(SCR)技術(shù)由于具有高效性、選擇性和經(jīng)濟(jì)性,因此成為煙氣脫硝的一種有效措施。催化劑是SCR技術(shù)的核心,而催化劑中毒失活是催化劑研究面臨的一大難題。
　　 本文采用溶膠凝膠-浸漬法制備了以陶瓷顆粒為骨架的納米級(jí)V2O5-WO3/TiO2(C)催化劑,采用浸漬法模擬堿(土)金屬中毒,研究了

2、中毒作用對(duì)催化劑脫硝活性的影響,運(yùn)用TEM、XRD、H2-TPR、XPS、NH3-TPD技術(shù)表征分析了堿(土)金屬對(duì)催化劑的失活作用。實(shí)驗(yàn)表明堿(土)金屬K、Na、Ca能夠明顯降低催化劑脫硝活性,350℃時(shí),K、Na中毒催化劑活性降低了約30％左右,Ca中毒催化劑降低了20％。XPS結(jié)果表明堿(土)金屬?zèng)]有改變催化劑表面物種組成,催化劑成分在中毒前后均以V2O5為活性物質(zhì),同時(shí)TPR、XPS結(jié)果表明鉀的加入降低了催化劑表面的氧化能力,主

3、要影響了催化劑表面的吸附氧。NH3-TPD分析表明K、Na、Ca能夠減少催化劑表面活性酸位,催化劑活性與催化劑表面中強(qiáng)氨氣吸附位數(shù)量具有線性關(guān)系。
　　 本文還對(duì)所制備的V2O5-WO3/TiO2(C)催化劑進(jìn)行了砷中毒研究。采用砷蒸氣發(fā)生器使催化劑預(yù)中毒,研究了中毒作用對(duì)催化劑脫硝活性的影響,運(yùn)用NH3-TPD、H2-TPR、XPS技術(shù)表征分析了砷對(duì)催化劑的失活作用。實(shí)驗(yàn)表明堿砷能夠明顯降低催化劑脫硝活性,但不影響催化劑表面酸

4、性。H2-TPR、XPS分析顯示催化劑砷中毒后,表面活性物質(zhì)V2O5向VOx轉(zhuǎn)變,降低了催化劑活性。
　　 對(duì)比研究了以助劑MoO3替代WO3對(duì)催化劑抗堿金屬能力的影響,結(jié)果表明V2O5-MoO3/TiO2(C)具有較好的抗堿金屬能力；TiO2-SiO2復(fù)合載體相比TiO2具有更大的比表面積和顯著增強(qiáng)的酸性,進(jìn)一步采用溶膠凝膠-浸漬法制備了V2O5-MoO3/TiO2-SiO2(C)催化劑,脫硝活性測(cè)試表明當(dāng)SiO2摻雜比例為9