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文檔簡介
1、ZSM-5分子篩催化劑材料有較高的硅鋁比和尺寸均一的三維孔道,這些特點(diǎn)使其在石油化工和精細(xì)化工等催化領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力,但微孔ZSM-5分子篩卻限制了有機(jī)大分子在其中的擴(kuò)散。多孔ZSM-5分子篩材料具有微孔和介孔多級孔結(jié)構(gòu),且其粒徑尺寸由微米級減小至納米級,使其具有更大的比表面積和良好及規(guī)整的孔結(jié)構(gòu),并由此產(chǎn)生了較好的吸附和催化性能,這方面的發(fā)展引起了人們的極大關(guān)注。鑒于此,本論文選擇多孔ZSM-5分子篩作為主要研究對象,采用添加第
2、二模板劑法合成,并且主要考察了產(chǎn)物的苯/乙烯烷基化反應(yīng)性能,所得結(jié)果如下。
本論文首先用有機(jī)模板劑法水熱晶化合成常規(guī)ZSM-5分子篩,反應(yīng)中考察了晶化時間和溫度,老化時間和溫度以及有機(jī)模板劑種類對合成分子篩的影響。在上述條件下合成了晶粒尺寸在1~5μm的ZSM-5分子篩微球,并且較優(yōu)的晶化條件是在60℃下先老化3h,再在175℃下晶化24h,產(chǎn)物的結(jié)晶度最高達(dá)到95.1%,且粒徑大小均勻。
論文的第三章研究了
3、在常規(guī)合成方法的基礎(chǔ)上,添加第二模板劑聚苯胺對合成的影響,考察了不同晶化時間對反應(yīng)的影響。晶化3h顯示了具有1.8nm超微孔和2.6nm介孔的多級孔結(jié)構(gòu),并形成表面為10~20nm納米粒子的矩形產(chǎn)物,隨晶化時間延長,分子篩表面納米顆粒發(fā)生了溶解-再結(jié)晶的過程,大顆粒逐漸長大,小顆粒逐漸溶解,形成1.8nm超微孔和2.6nm及4.0nm介孔。
論文第四章采用不同于常規(guī)水熱法的預(yù)晶化法,利用有機(jī)硅烷為第二模板劑,合成多孔納米Z
4、SM-5分子篩催化劑材料。結(jié)果表明,經(jīng)過預(yù)晶化制備的ZSM-5分子篩為400~800nm的橢球狀晶體,包含10~20nm納米顆粒,且樣品有1.7nm超微孔和2.1nm和3.5nm介孔等多孔結(jié)構(gòu),而不加硅烷的產(chǎn)物形貌不規(guī)則粒徑約為30~60nm不等,然而不經(jīng)過預(yù)晶化的產(chǎn)物也有相似的形貌和相對結(jié)晶度。
第五章研究了苯/乙烯烷基化反應(yīng)性能,包括合成的常規(guī)微孔ZSM-5分子篩以及添加聚苯胺和有機(jī)硅烷合成的多孔ZSM-5分子篩。在適
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