多孔ZSM-5分子篩的制備及催化苯-乙烯烷基化反應(yīng)性能的研究.pdf

1、ZSM-5分子篩催化劑材料有較高的硅鋁比和尺寸均一的三維孔道，這些特點(diǎn)使其在石油化工和精細(xì)化工等催化領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力，但微孔ZSM-5分子篩卻限制了有機(jī)大分子在其中的擴(kuò)散。多孔ZSM-5分子篩材料具有微孔和介孔多級孔結(jié)構(gòu)，且其粒徑尺寸由微米級減小至納米級，使其具有更大的比表面積和良好及規(guī)整的孔結(jié)構(gòu)，并由此產(chǎn)生了較好的吸附和催化性能，這方面的發(fā)展引起了人們的極大關(guān)注。鑒于此，本論文選擇多孔ZSM-5分子篩作為主要研究對象，采用添加第

2、二模板劑法合成，并且主要考察了產(chǎn)物的苯/乙烯烷基化反應(yīng)性能，所得結(jié)果如下。
　　 本論文首先用有機(jī)模板劑法水熱晶化合成常規(guī)ZSM-5分子篩，反應(yīng)中考察了晶化時間和溫度，老化時間和溫度以及有機(jī)模板劑種類對合成分子篩的影響。在上述條件下合成了晶粒尺寸在1～5μm的ZSM-5分子篩微球，并且較優(yōu)的晶化條件是在60℃下先老化3h，再在175℃下晶化24h，產(chǎn)物的結(jié)晶度最高達(dá)到95.1％，且粒徑大小均勻。
　　 論文的第三章研究了

3、在常規(guī)合成方法的基礎(chǔ)上，添加第二模板劑聚苯胺對合成的影響，考察了不同晶化時間對反應(yīng)的影響。晶化3h顯示了具有1.8nm超微孔和2.6nm介孔的多級孔結(jié)構(gòu)，并形成表面為10～20nm納米粒子的矩形產(chǎn)物，隨晶化時間延長，分子篩表面納米顆粒發(fā)生了溶解-再結(jié)晶的過程，大顆粒逐漸長大，小顆粒逐漸溶解，形成1.8nm超微孔和2.6nm及4.0nm介孔。
　　 論文第四章采用不同于常規(guī)水熱法的預(yù)晶化法，利用有機(jī)硅烷為第二模板劑，合成多孔納米Z

4、SM-5分子篩催化劑材料。結(jié)果表明，經(jīng)過預(yù)晶化制備的ZSM-5分子篩為400～800nm的橢球狀晶體，包含10～20nm納米顆粒，且樣品有1.7nm超微孔和2.1nm和3.5nm介孔等多孔結(jié)構(gòu)，而不加硅烷的產(chǎn)物形貌不規(guī)則粒徑約為30～60nm不等，然而不經(jīng)過預(yù)晶化的產(chǎn)物也有相似的形貌和相對結(jié)晶度。
　　 第五章研究了苯/乙烯烷基化反應(yīng)性能，包括合成的常規(guī)微孔ZSM-5分子篩以及添加聚苯胺和有機(jī)硅烷合成的多孔ZSM-5分子篩。在適