改性ZSM分子篩上苯和甲醇烷基化反應(yīng)研究.pdf

1、目前我國的對(duì)二甲苯市場(chǎng)仍然存在很大的缺口，同時(shí)甲醇和苯的儲(chǔ)量日益增長(zhǎng)。所以，探究苯和甲醇烷基化催化劑對(duì)制備對(duì)二甲苯具有非常重要的意義。但是，對(duì)于烷基化催化劑穩(wěn)定性的研究較少，因此，本文集中研究提高ZSM-5的壽命。
　　為了提高ZSM-5分子篩在催化苯、甲醇烷基化反應(yīng)中的穩(wěn)定性，本文對(duì)ZSM-5分子篩進(jìn)行改性處理，其中改性方法包括:水熱處理和酸洗處理、P元素浸漬負(fù)載、金屬La交換負(fù)載。在固定床反應(yīng)器上對(duì)改性ZSM-5進(jìn)行穩(wěn)定性的研

2、究，探討了不同改性方法對(duì)ZSM-5壽命的影響。本文首先在不同Si/Al的ZSM-5中篩選出最適宜苯和甲醇烷基化的ZSM-5。結(jié)果顯示:Si/Al為120的ZSM-5(120HZSM-5)催化性能最佳。在此基礎(chǔ)上，對(duì)120HZSM-5進(jìn)行水熱處理及酸洗處理改性，獲得水熱+酸處理ZSM-5，對(duì)其進(jìn)行了長(zhǎng)周期穩(wěn)定性考察。結(jié)果表明:該催化劑的壽命從85h提高到了450h。苯的轉(zhuǎn)化率依然維持在52％左右，甲苯收率在31％左右，二甲苯收率較原粉由1

3、8％下降至16％。之后，在水熱+酸洗處理ZSM-5的基礎(chǔ)上，對(duì)催化劑的活性組分進(jìn)行優(yōu)化，確定了最佳的負(fù)載量:P含量0.1wt％，即0.1PZSM-5。對(duì)其進(jìn)行長(zhǎng)周期實(shí)驗(yàn)，獲得結(jié)果:單程壽命達(dá)到576h，苯的穩(wěn)定轉(zhuǎn)化率達(dá)到51％，甲苯穩(wěn)定收率在31％，二甲苯穩(wěn)定收率在18％。最后，在0.1PZSM-5基礎(chǔ)上，對(duì)催化劑的兩種活性組分進(jìn)行優(yōu)化，確定了兩活性組分的最佳組合:P含量0.8wt％，La含量1.0wt％。對(duì)其進(jìn)行長(zhǎng)周期實(shí)驗(yàn)，獲得結(jié)果: