改性ZSM-5和MCM-49分子篩上苯與甲醇烷基化研究.pdf

1、本文以苯與甲醇烷基化合成甲苯和二甲苯為目的，對(duì)ZSM-5和MCM-49兩種分子篩進(jìn)行了改性研究，并比較了兩者烷基化性能上的差異。
　　 以鉑和鎵為改性金屬對(duì)HZSM-5分子篩改性的結(jié)果表明:適量的金屬改性可明顯提高HZSM-5分子篩的擇形催化能力及目的產(chǎn)物甲苯和二甲苯的選擇性。與HZSM-5相比，負(fù)載量為0.3％的Pt/HZSM-5分子篩可使甲苯選擇性由58％提高到72％，甲苯與二甲苯的總選擇性由89％提高到94％以上，乙苯選擇

2、性由2.34％降到1.35％;而負(fù)載量為5％的Ga/HZSM-5使苯的轉(zhuǎn)化率由45％提高到54％。XRD、TPD、XPS表征結(jié)果表明，Pt和Ga的引入沒(méi)有破壞分子篩的晶體結(jié)構(gòu)，且改性后分子篩的總酸量均較HZSM-5降低，Ga在分子篩表面以高價(jià)的氧化態(tài)形式存在。
　　 在苯醇比為1∶1條件下，對(duì)比考察了HZSM-5和HMCM-49的烷基化性能差異，結(jié)果表明，HMCM-49有著比HZSM-5更好的苯與甲醇烷基化合成甲苯和二甲苯性能，

3、但HMCM-49上三甲苯選擇性明顯高于HZSM-5;若將苯醇比提高到3∶1，HMCM-49上三甲苯的選擇性將由5.32％降到1.24％。實(shí)驗(yàn)確定的HMCM-49相對(duì)適宜應(yīng)用條件為:反應(yīng)溫度為500℃，質(zhì)量空速WHSV=2h-1、苯醇比3∶1。對(duì)HMCM-49進(jìn)行的鉑、鎵、磷和硅四種元素改性結(jié)果表明，所進(jìn)行的改性?xún)H使苯的轉(zhuǎn)化率略有升高，但目的產(chǎn)物甲苯和二甲苯的選擇性變化不大，且副產(chǎn)物中乙苯的生成增多。
　　 80℃下以1mol/L