納米Pd催化劑的制備、表征及CO氧化反應(yīng)活性.pdf

1、三效催化劑（Three Way Catalysts，簡(jiǎn)稱(chēng)TWCs），對(duì)汽車(chē)尾氣中CO、HC和NOx等主要污染物可以同時(shí)具有很高的催化轉(zhuǎn)化效率。而貴金屬資源有限，新的機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放法規(guī)日益嚴(yán)格，因此需要TWCs具有相對(duì)低的貴金屬含量且具有較高的催化活性，需要在傳統(tǒng)的TWCs制備方法上做出改進(jìn)，找到新的突破。本文研究了超聲膜擴(kuò)散法（ultrasonic-assisted membrane reduction，UAMR）制備Pd納米粒子，并從

2、Pd納米溶膠出發(fā)，制備了系列負(fù)載型納米Pd催化劑，對(duì)其進(jìn)行表征，考察其在三效催化模型反應(yīng)中的反應(yīng)性能。
　　 首先，采用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)探究UAMR法制備Pd納米粒子的制備條件，并采用SEM，TEM和激光粒度儀對(duì)Pd納米粒子進(jìn)行了表征，確定UAMR法的制備最佳條件。結(jié)果表明，UAMR法制備的Pd納米粒子形狀為球形，單分散性較好。在平流泵流速10 mL·min-1，輸液泵流速取100 r·min-1，金屬溶液濃度取4×10-4mol·

3、L-1，還原劑摩爾比例取5:1，保護(hù)劑摩爾比取20:1，超聲波頻率取0 Hz，膜管尺寸為40 nm的條件下制備得到的Pd納米粒子粒徑最小，分散性好。
　　 然后從制備Pd納米溶膠出發(fā)，選取γ-Al2O3、TiO2、SiO2、CeO2和Ce0.5Zr0.5O2五種不同載體，制備負(fù)載型納米Pd催化劑，采用N2吸-脫附，XRD，TPR和ICP對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，并考察比較了各催化劑對(duì)CO+O2的催化活性差別。結(jié)果表明，催化劑Pd/Ce

4、0.5Zr0.5O2具有較高的活性，其金屬負(fù)載量最低，僅為0.27 wt％，為提高催化劑活性的同時(shí)降低貴金屬用量提供了可能。
　　 最后研究催化劑Pd/Ce0.5Zr0.502和Pd/Al2O3，負(fù)載量為1 wt％為采用不同的方法制備了系列負(fù)載型Pd催化劑，深入研究催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌以及活性組分的結(jié)構(gòu)組成、價(jià)態(tài)，金屬分散度對(duì)催化活性的影響。結(jié)果表明，催化劑的活性與催化劑表面活性組分的氧化態(tài)和表面相對(duì)含量有關(guān)。Pd的高氧化態(tài)有利于