Co-Fe費(fèi)托合成催化劑的制備、表征及反應(yīng)性能研究.pdf

1、費(fèi)托合成是用合成氣(CO和H2)生產(chǎn)清潔燃料和其他化學(xué)品的重要途徑。催化劑是費(fèi)托合成的關(guān)鍵技術(shù)之一，鈷和鐵是費(fèi)托合成常用的兩種重要的催化劑有效成分。與鈷基催化劑相比，鐵基催化劑的費(fèi)托合成產(chǎn)物中烯烴多，甲烷選擇性低，反應(yīng)溫度和壓力較高；而鈷基催化劑產(chǎn)物中重質(zhì)烴較多，甲烷的選擇性高，反應(yīng)溫度和壓力較低。當(dāng)鐵和鈷同時(shí)作為催化劑的活性組分時(shí)，催化劑的性能并不是以鐵和鈷單獨(dú)作為催化劑活性組分的簡(jiǎn)單疊加。本文的主要目的就是初步探索鈷、鐵雙金屬催化劑

2、的制備及其對(duì)費(fèi)托合成反應(yīng)的催化性能。
　　 本文用等體積共浸漬法制備了鈷、鐵雙金屬催化劑，并在1L漿態(tài)床反應(yīng)器中對(duì)催化劑進(jìn)行合成反應(yīng)催化性能評(píng)價(jià)，采用BET、SEM、XRD、TPR及TEM等手段對(duì)催化劑的相關(guān)特性進(jìn)行表征。
　　 論文研究工作主要包括以下內(nèi)容：
　　 (1)研究不同鐵含量對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明：鐵的加入可改善催化劑的孔結(jié)構(gòu)，增加活性組分的分散度，但鐵含量不是越多越有利。費(fèi)托合成實(shí)驗(yàn)

3、結(jié)果表明，少量鐵的加入可提高CO轉(zhuǎn)化率，增加C5+烴的選擇性。
　　 (2)以活性氧化鋁和γ-氧化鋁為載體分別制備催化劑，考察不同載體對(duì)催化劑性能的影響。結(jié)果表明：γ-氧化鋁作載體制備催化劑的比表面積和平均孔徑均相對(duì)較大，活性物種分散性較好，還原溫度較低，CO轉(zhuǎn)化率比活性氧化鋁作載體制備的催化劑高得多。
　　 (3)向3％Fe-15％Co/γ-Al2O3催化劑中添加了Mn助劑，研究Mn助劑的加入對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。

4、結(jié)果表明：適量Mn的加入，改善了催化劑的結(jié)構(gòu)，其比表面和平均孔徑均稍有增大；XRD表明，Mn助劑有助于活性相的分散；H2-TPD還原表明，Mn的加入可增加吸附氫的活性位數(shù)目，促進(jìn)多中心活性吸附位的形成。添加適量Mn助劑能夠提高3％Fe-15％Co/γ-Al2O3催化劑的活性、CO轉(zhuǎn)化率和C5+烴選擇性，添加過多Mn助劑則會(huì)導(dǎo)致催化劑活性降低。
　　 (4)選擇了1％Mn-3％Fe-15％Co/γ-Al2O3催化劑在漿態(tài)床反應(yīng)器中