Pd-Sn1-xCexO2催化劑的制備及其CO催化氧化性能研究.pdf

1、隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展以及化石燃料的大量消耗，由此引發(fā)的問(wèn)題嚴(yán)重地影響了環(huán)境和人們的生活?；剂系牟煌耆紵a(chǎn)生的CO危害性極大，通過(guò)催化氧化法可以實(shí)現(xiàn)高效消除。
　　本文采用共沉淀法制備了不同Ce/Sn比例的Sn1-xCexO2催化劑用于CO的催化氧化消除，并運(yùn)用BET、XRD、TEM、H2-TPR、CO-TPR、XPS和XAFS等表征手段詳細(xì)研究了催化劑的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)與SnO2和CeO2催化劑相比，Sn1-xCexO

2、2催化劑的CO催化氧化活性有了顯著的提高，其中Sn0.6Ce0.4O2樣品具有最低的活化能77 kJ mol-1，達(dá)到50％CO轉(zhuǎn)化所需溫度最低（T50=245℃）。Sn1-xCexO2形成了SnO2-CeO2固溶體結(jié)構(gòu)，從而具有較小的晶粒尺寸和較大的比表面積。H2-TPR和CO-TPR等表征結(jié)果表明由于Sn1-xCexO2催化劑內(nèi)部存在Sn4++2Ce3+?Sn2++2Ce4+平衡，因此表現(xiàn)出了較強(qiáng)的表面Sn4+氧化能力，而且Sn0.

3、6Ce0.4O2催化劑具有最高的表面Sn4+氧化能力。XPS、EXAFS和XANES結(jié)果表明，錫鈰復(fù)合氧化物催化劑表面Ce3+較多且氧流動(dòng)性較強(qiáng)，有利于CO催化氧化反應(yīng)。
　　以Sn1-xCexO2為載體，采用等體積浸漬法制備出了Pd含量為1 wt.%的Pd/Sn1-xCexO2催化劑，考察了其對(duì)CO催化氧化反應(yīng)的活性，并通過(guò)BET、XRD、TEM、H2-TPR、CO-TPR、CO-TPD、XPS和XAFS等表征技術(shù)分析了催化劑的

4、結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)。結(jié)果顯示，與Pd/SnO2催化劑相比，負(fù)載Pd的錫鈰復(fù)合氧化物催化劑的CO催化氧化活性有了顯著提高，其中Pd/Sn0.2Ce0.8O2樣品具有最好的CO催化氧化活性，達(dá)到50%CO轉(zhuǎn)化的溫度為138℃，并具有最小的活化能34 kJ mol-1。H2-TPR和CO-TPR結(jié)果表明Pd/Sn1-xCexO2催化劑中的PdO更容易被還原為Pd，特別是Pd/Sn0.2Ce0.8O2催化劑。CO-TPD表征結(jié)果表明Pd/CeO