基于L-組氨酸衍生物配合物的合成及催化性能研究.pdf

1、在過去的幾十年里，配位聚合物因其在各種科學研究領域中的潛在應用而引起了極大關注，特別是在氣體的吸附和分離、生物醫(yī)學、電磁性質(zhì)和催化領域中起到了不可替代的作用。而在其眾多的性質(zhì)當中，其多相高效不對稱催化性能的研究相對較少，但相關研究已表明其也是最有前景的研究方向之一。由于多相催化劑的合成過程繁瑣，催化機理不明確等原因，目前，合成高效、綠色的非均相催化劑仍然非常困難。因此，探索有效的催化劑，并解釋詳細的催化機理成為非均相催化的主要挑戰(zhàn)。

2、r>　　為了進一步探究配位聚合物的不對稱催化性能,首先本論文選擇了組氨酸衍生物4-{[1-羧基-2-(1H-咪唑-4-基)乙氨基]甲基}苯甲酸(L1)作為有機橋連配體，水熱條件下結(jié)合Co(NO3)2和MnCl2成功得到了兩種基于CoⅡ和MnⅡ的2D配位聚合物{(Co(L1)(H2O))2(H2O)}n(1)和{(Mn(L1)(H2O))2(H2O)}n(2)。結(jié)構(gòu)研究表明這類配體保留了經(jīng)典的N-O螯合配位模式，這可能是配體結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定的

3、原因。而X-射線單晶衍射表明，這兩種配位聚合物中水分子和鈷離子、錳離子直接配位，其可以很容易的通過加熱活化。其次，本論文研究了化合物1和2對催化環(huán)己烯氧化的效果，結(jié)果表明化合物1和2在以叔丁基過氧化氫為氧化劑條件下催化環(huán)己烯的烯丙基型氧化形成叔丁基-2-環(huán)己烯基-1-過氧化物過程中均表現(xiàn)出高效的催化活性，轉(zhuǎn)化率和選擇性高達90％左右。且通過不同的反應溫度計算得出化合物1催化氧化環(huán)己烯活化能近似91.98KJmol-1。然后，本論文還研究