高壓下鐵的熔化曲線及外地核候選組分的約束性研究.pdf

1、本文目的是研究地球深部物質(zhì)在高溫高壓環(huán)境下的物性，主要限定在對地核材料的研究，其方法是采用凝聚態(tài)物理理論及近年發(fā)展起來的高壓實(shí)驗(yàn)技術(shù)來研究深部地球物理問題，因而屬于一種學(xué)科交叉的研究課題。研究內(nèi)容由兩部分構(gòu)成，第一部分是高壓下鐵的熔化曲線，第二部分是從對外地核候選組分Fe/FeO/FeS(重量百分比為58.96/35.83/5.21)混合物的Hugoniot線、聲速和熔化溫度的測量出發(fā)，對外地核成分進(jìn)行約束性研究。文中取得的有創(chuàng)新意義的

2、結(jié)果歸納如下： 一、鐵是地核的主要成分。通常認(rèn)為地核又是由液態(tài)外核和固態(tài)內(nèi)核組成，因而鐵的高壓熔化曲線是備受關(guān)注的科學(xué)問題，因?yàn)橥ㄟ^它可以推斷出內(nèi)外核界面(ICB)處(330GPa)的溫度(嚴(yán)格講是一級近似溫度，又稱錨定(anchor)溫度)，從而進(jìn)一步推斷出地核的溫度剖面。但是近二十年來，在鐵的高壓熔化曲線的研究中還存在一個長期未能澄清的科學(xué)問題，即用沖擊波方法測到的200GPa以上ε(hcp)-鐵的熔化溫度要比用金剛石壓砧(

3、DAC)裝置測到的100GPa以下的數(shù)據(jù)呈系統(tǒng)性的偏高。雖然在最新的DAC實(shí)驗(yàn)中使用的X-射線衍射和激光雙面加熱技術(shù)克服了樣品內(nèi)溫度梯度過大等技術(shù)問題，在沖擊波方法中也考慮到了對過熱熔化修正的影響，兩者之間的偏差有所縮小，但是其間的偏差依然存在。在前人(李西軍等人，見本院研究生部李西軍博士畢業(yè)論文，2000年；Luoetal，Phys.EarthPlanet.Inter,2004,143：369)根據(jù)Hugoniot聲速數(shù)據(jù)確定了過熱熔

4、化溫度后，再經(jīng)過修正得到平衡熔化溫度的方法中存在不確定性的基礎(chǔ)上，本文提出了一個新的通過能量平衡原理直接計算平衡熔化溫度的熱力學(xué)計算方法。本文根據(jù)最新的Hugoniot聲速測量結(jié)果，用這種分析方法計算了沖擊壓強(qiáng)為260GPa時鐵的平衡熔化溫度(5300K)，并以這個點(diǎn)為參考點(diǎn)通過Lindemann熔化定律計算了E-鐵的高壓熔化曲線，把它外推到低壓下，發(fā)現(xiàn)與靜高壓最新的測量結(jié)果(Sheneta1.，GeophysResLett，1998,

5、25：373；Maetal.，Phys.EarthPhanet.Inter.，2004，143：455)是一致的，從而得到了一條可以統(tǒng)一最新靜高壓和動高壓熔化線測量數(shù)據(jù)的∈-鐵的熔化曲線，解決了以上所說的一個科學(xué)難題。這就是本文的主要創(chuàng)新點(diǎn)。上述工作還進(jìn)一步得到以下三個方面分析結(jié)果的支持。 1、基于∈相鐵的OK等溫狀態(tài)方程和有效Grüneisen參數(shù)γeff以及比熱Gv等基本物性參數(shù)，用熱力學(xué)方法計算了固態(tài)、固-液混合態(tài)、液態(tài)鐵

6、的Hugoniot線。對于固態(tài)和液態(tài)鐵，計算的P-V線與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)符合得很好，這也表明這種計算方法也可以很好的區(qū)分Hugoniot實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中固相區(qū)和液相區(qū)。但在很窄的固-液混合壓力區(qū)內(nèi)，由于被測樣品中的沖擊波分裂為兩個波陣面，沖擊波速度和粒子速度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有較大的分散性，因而實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和計算曲線之間有一些不大的區(qū)別。但是就總體而言，理論計算與實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)的一致性表明了以上計算方法和所用參數(shù)值的合理性。 2，計算了沿本文構(gòu)制的Hu

7、goniot線的∈-鐵中和液態(tài)鐵中的體波聲速，其結(jié)果與固相區(qū)和液相區(qū)的實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)頗為一致。與之相對比的是，若用Brown等人[J.Appl.Phys，2000]給出的統(tǒng)一的(即不分固相及液相的)Hugoniot數(shù)據(jù)計算，所得到的體波計算值要比實(shí)測值低約3％，這個差別也是本文首先揭示出的一個重要結(jié)果。 3、在高溫高壓狀態(tài)方程中和高壓熔化曲線的計算中，Grüneisen參數(shù)γ值是熱力學(xué)計算時必需的一個非常重要的物理參量，然而目前有

8、關(guān)鐵沿Hugoniot線的γ實(shí)驗(yàn)值是有限的而且各個結(jié)果之間并不一致。本文根據(jù)晶格Grüneisen參數(shù)γN和定容比熱CVN及電子的Grüneisen參數(shù)γe和定容比熱Cve，計算了Hugoniot狀態(tài)下鐵的有效Grüneisen參數(shù)γeff。在低壓下，γeff與室溫下測到的γN數(shù)據(jù)是一致的；在高壓熔化區(qū)后亦與用Hugoniot聲速實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)計算的γ值符合得很好。 二、外地核組分的研究對于地球深部物質(zhì)組分的地球物理和化學(xué)建模有重要的

9、意義。本文根據(jù)Alfe等人(Nature,2000)的建議，對Fe-O-S三元體系候選組分的高溫高壓下的狀態(tài)方程、聲速和熔化溫度等進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。在O、S雜質(zhì)含量不超過10％并與PREM模型給出的密度和聲速隨壓力變化關(guān)系基本相符的約束下，通過體積可加性原理和熱力學(xué)計算，確定用Fe/FeO/FeS混合物(重量百分比為58.96/35.83/5.21，與之相應(yīng)的Fe/O/S重量百分比為90.12/7.98/1.9)作為本文候選組分研究

10、的實(shí)驗(yàn)樣品材料(以下簡稱為Fe-O-S樣品)。 1、在50～210GPa的壓力范圍內(nèi)，用二級輕氣炮和電探針技術(shù)對初始密度為ρo=6.69±0.06g/cm3的Fe-O-S樣品的Hugoniot線進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測量，所得的Hugoniot參數(shù)為：C0=3.97±0.07km/s，λ1.58±0.03。上述混合物Hugoniot線實(shí)測結(jié)果與用體積可加性原理計算得到的相同組分混合物的Hugoniot線符合得很好；根據(jù)本文實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)還計算了混

11、合物的OK等溫壓縮線，發(fā)現(xiàn)它與體積可加性原理對單質(zhì)Fe，F(xiàn)eO和FeS的OK等溫壓縮線的計算結(jié)果亦相一致。以上結(jié)果支持了本文預(yù)估方法及其結(jié)果的合理性與適用性。此外，上述結(jié)果還表明Fe-O-S混合物在沖擊壓縮過程中沒有發(fā)生過可察覺的化學(xué)反應(yīng)。 2、通過光分析技術(shù)，在106～232GPa的沖擊壓力范圍內(nèi)測量了Fe-O-S材料的7發(fā)Hugoniot聲速數(shù)據(jù)點(diǎn)。聲速數(shù)據(jù)表明在167GPa壓強(qiáng)下，F(xiàn)e-O-S材料發(fā)生了完全熔化，由前述本文

12、提出的能量平衡方程確定的這一壓強(qiáng)下的平衡熔化溫度為3830K，并進(jìn)一步根據(jù)Lindemann熔化定律計算了50～330GPa壓強(qiáng)范圍內(nèi)的熔化曲線。為了檢驗(yàn)計算熔化線的合理性，文中還根據(jù)譚華-戴誠達(dá)-Ahrens模型(HighPressRes，1990；高壓物理學(xué)報2000)設(shè)計并用輻射法測量了卸載熔化溫度，其值為：在108GPa處的Tm=3100K，在90GPa處的Tm=2880K。在測量誤差范圍內(nèi)與上述計算的熔化曲線符合得很好。外推到

13、330GPa處，F(xiàn)e-O-S材料的熔化溫度為5400K。 3、在ICB的330GPa處，純鐵的熔化溫度為5930K，而Fe-O-S混合物的熔化溫度為5400K。由于0、S輕元素的影響，使ICB處的熔化溫度與鐵的相比降低了600K。此外，文中還用相同的熱力學(xué)方法計算了等溫線與等熵線，并進(jìn)一步計算了在外地核溫壓環(huán)境下Fe-O-S混合物的體波聲速，以便與PREM模型的數(shù)據(jù)相比較。應(yīng)該說明，此前都是通過聲速的“平均溫度系數(shù)”將Hugon