甲醇?xì)庀圄驶铣商妓岫柞サ难芯?pdf

1、本論文詳細(xì)地總結(jié)了碳酸二甲酯合成方法的研究現(xiàn)狀,在此基礎(chǔ)上,對(duì)具有良好發(fā)展前景的兩種制備方法:甲醇?xì)庀嘌趸驶ê虲O2直接法的催化劑制備條件和反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了系統(tǒng)的考察,并初步探討了催化劑作用的機(jī)理;同時(shí),為了解決甲醇羰基化和二甲醚水解兩個(gè)反應(yīng)的溫度匹配問題,系統(tǒng)地考察了分子篩上二甲醚的水解反應(yīng)。取得了以下結(jié)論:
　　(1)在甲醇?xì)庀嘌趸驶磻?yīng)體系中,以氨水作為活性組分和助劑的溶劑,采用分步等體積浸漬法制得的雙金屬催化劑

2、PdCl2-CuCl2-TBAB/AC具有較好的催化反應(yīng)活性。PdCl2-CuCl2-TBAB/AC催化劑中Pd在催化劑中總的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為0.5％左右,Pd/Cu比為1/14時(shí),催化劑的性能最佳,最大時(shí)空收率達(dá)到159.7 g/L·cat.h。甲醇?xì)庀嘌趸驶铣蒁MC反應(yīng)對(duì)溫度比較敏感,較好的催化反應(yīng)溫度范圍為140℃-150℃。
　　(2)在CO2直接合成碳酸二甲酯反應(yīng)體系中,采用浸漬法制備的雙金屬負(fù)載型催化劑Cu-Ni/Z

3、rO2具有較好的催化活性。在用H3PO4改性后的催化劑上,甲醇的轉(zhuǎn)化率和碳酸二甲酯的選擇性都有提高,這可能是由于提高了ZrO2的表面酸性和活性位的協(xié)同作用造成的。適宜的反應(yīng)溫度和反應(yīng)壓力分別為130℃-150℃,0.6MPa,空速最好應(yīng)控制在1440h-1左右,最佳的原料配比按照n(CH3OH)/n(CO2)=2。
　　(3)通過水熱合成法制備出結(jié)晶度良好的MCM-22分子篩晶體。NH3-TPD和IR表征結(jié)果表明,其酸性位與ZSM