2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、近年來,隨著煤、石油、天然氣等化石能源的開采耗盡和人類社會對能源需求的日益增長,生物燃料和生物基化學(xué)品被作為可再生和可持續(xù)制備的化合物,用于代替有限的化石燃料資源。這是因為它們可以通過轉(zhuǎn)化自然界中大量存在的生物質(zhì)得到,特別是以非食用性的生物質(zhì)為原材料。其中,呋喃衍生物(5-羥甲基糠醛和糠醛)逐漸引起了研究者廣泛的關(guān)注,這是由于5-羥甲基糠醛和糠醛是重要的平臺化合物,可以經(jīng)過一系列化學(xué)反應(yīng)合成燃料、醫(yī)藥、高分子聚合物,化學(xué)中間體等化合物。

2、
  本研究主要內(nèi)容包括:⑴采用水熱法,合成了磺酸基團/磷鎢酸(PTA)改性的新型多孔配位聚合物,采用FTIR,XRD,TEM,SEM-EDS,N2吸附脫附,TG,NH3-TPD等對催化劑進行了表征,并將其作為固體酸催化劑,在環(huán)境友好的綠色溶劑中催化可再生的葡萄糖轉(zhuǎn)化合成5-羥甲基糠醛(HMF)。以PCP(Cr)-SO3H·Cr(III)為催化劑,在、水/THF溶液中,180°C條件下反應(yīng)4小時,葡萄糖的轉(zhuǎn)化率>99%, HMF的

3、收率高達80.7%。對葡萄糖轉(zhuǎn)化的反應(yīng)機理和產(chǎn)物進行了探討分析和鑒定。此外,催化劑可以實現(xiàn)回收利用,且催化劑的催化活性中心金屬流失幾乎可以忽略。此催化劑表現(xiàn)出了高效利用葡萄糖的較好的應(yīng)用前景。⑵采用水熱法,合成了氨基基團改性的新型介孔有機-無機聚合物,此聚合物具有Lewis酸性位點和堿性位點。采用FTIR, XRD,TEM,SEM,EDS,N2吸附脫附,TG,NH3/CO2-TPD等對催化劑進行了表征,并將其作為多相催化劑,在環(huán)境友好的

4、綠色溶劑中催化可再生的葡萄糖轉(zhuǎn)化合成5-羥甲基糠醛(HMF)。在水/THF/NaCl反應(yīng)體系,葡萄糖的轉(zhuǎn)化率為>99%,HMF的收率到達65.9%。純水體系中,HMF的收率到達42.2%,且乙酰丙酸(0.84%)和甲酸(1.1%)的。結(jié)果表明,相對于 Lewis-Br?nsted酸雙功能催化劑,氨基的存在可以減少目標(biāo)產(chǎn)物HMF的降解,實現(xiàn)了純水相體系中HMF的高效制備。氨基基團作為Lewis堿性位點,可以促進葡萄糖異構(gòu)為果糖,催化劑中結(jié)

5、合的Cr(III)為Lewis酸性位點可以促進果糖脫水得到 HMF。此外,催化劑和催化系統(tǒng)可以實現(xiàn)循環(huán)利用且活性金屬Cr(III)損失率很低。⑶將金屬陽離子與木質(zhì)素磺酸鈉通過簡單的固載方式合成了一系列成本較低,可再生的雙功能木質(zhì)素基多相催化劑 LS-M,M= Pb(II),Cr(III),F(xiàn)e(III), Zr(IV)和Sn(IV)。采用XRD,XPS,SEM,TEM,F(xiàn)I-IR,NH3-TPD,CO2-TPD和 TG等對催化劑進行了表

6、征,并將其作為多相催化劑用于水/THF體系中,催化轉(zhuǎn)化纖維素和木聚糖及相應(yīng)的單糖制備呋喃衍生物( HMF或糠醛)。在元素Pb,Cr,F(xiàn)e,Zr和Sn中,元素Cr的催化效果最好。以LS-Cr為催化劑,在最優(yōu)化的條件下,催化纖維素、葡萄糖和甘露糖最優(yōu)的HMF收率分別為46.3%,60.4%,68.8%,催化木聚糖、木糖和阿拉伯糖得到的最優(yōu)的糠醛收率分別為40.2%,73.1%和51.6%。此外,催化劑和催化系統(tǒng)可以實現(xiàn)循環(huán)利用且活性金屬損失

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