金屬有機(jī)框架模板法制備二硫化鉬復(fù)合材料及光催化分解水產(chǎn)氫研究.pdf

1、自1972年Fujishima和Honda等人首次報道Pt-TiO2電極上的水光解現(xiàn)象以來，半導(dǎo)體作為水分解催化劑的應(yīng)用受到廣泛關(guān)注，此類研究中催化劑的合成尤為重要。金屬有機(jī)框架（MOFs）材料可以作為模板合成形貌可控、孔洞均勻、比表面積大的結(jié)構(gòu)，在催化材料的制備方面逐漸展現(xiàn)出諸多優(yōu)勢。近年來，二硫化鉬因具有超高的催化活性和低廉的造價而頗具競爭力，與其他材料的復(fù)合迅速成為研究熱點(diǎn)。為了解決二硫化鉬基材料尺寸太大和活性位點(diǎn)不夠的問題，本文

2、選擇兩個經(jīng)典的MOFs結(jié)構(gòu)為模板合成得到基于二硫化鉬的復(fù)合材料，并將其應(yīng)用于光、電催化分解水產(chǎn)氫的研究，證明MOFs作為模板能夠?qū)崿F(xiàn)二硫化鉬基復(fù)合催化材料的可控合成，為此類材料的實(shí)際成產(chǎn)提供理論依據(jù)和研究基礎(chǔ)。具體工作內(nèi)容如下：
　　（1）利用NH2-MIL-125（Ti）為前驅(qū)體，與硫脲、鉬酸鈉在高溫下制備出水熱法得到花狀的多孔 MoS2@TiO2三維復(fù)合光催化劑，接著全面分析其結(jié)晶類型、微觀結(jié)構(gòu)、組成元素及價態(tài)，并對其光學(xué)性質(zhì)

3、和電學(xué)性質(zhì)進(jìn)行研究。在與光敏劑熒光素（Fl）和犧牲劑三乙醇胺（TEOA）共同構(gòu)筑成三組分光催化體系后，考察了該催化體系的光催化產(chǎn)氫性能。此外，文章對影響體系產(chǎn)氫活性的因素進(jìn)行篩選，證明在熒光素為光敏劑，10 vol％TEOA，丙酮與水1:3，pH=11，14.6 wt%MoS2的條件下，該催化劑的產(chǎn)氫速率極高，可達(dá)10046μmol h?1 g?1。同時，文章對產(chǎn)氫體系的穩(wěn)定性和電子傳輸過程進(jìn)行較為深入的探究：循環(huán)產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)表明，該復(fù)合光

4、催化劑具有良好的產(chǎn)氫穩(wěn)定性，經(jīng)歷三次共33小時的循環(huán)后，體系的產(chǎn)氫效率并無明顯變化；一系列穩(wěn)態(tài)熒光和熒光壽命測試證明，在經(jīng)過可見光激發(fā)后，光敏劑通過還原猝滅將電子傳遞給催化劑，進(jìn)行催化產(chǎn)氫反應(yīng)。
　?。?）利用金屬（Ni，Zn，Cu）摻雜的 ZIF-67（Co）前驅(qū)體與硫脲、鉬酸鈉合成并篩選得到孔洞結(jié)構(gòu)豐富的三維Cu0.9Co2.1S4-MoS2復(fù)合光催化劑，并對其進(jìn)行一系列表征。該催化劑可以在純水相中進(jìn)行穩(wěn)定催化，避免了使用有機(jī)