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1、在污染物降解以及能源生產(chǎn)領(lǐng)域中,半導(dǎo)體光催化是最有前景的方法之一。當(dāng)能量大于或等于半導(dǎo)體禁帶寬度的光子照射在光催化劑表面上時(shí)就會(huì)產(chǎn)生電子空穴對(duì)的分離,這就是光催化反應(yīng)的最初的基本步驟。光生的電子空穴對(duì)既可以在半導(dǎo)體內(nèi)部中復(fù)合,也可以分離到表面。分離到表面的電子和空穴就可以跟吸附在催化劑表面的物質(zhì)進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)。為了尋找高效的光催化劑,大量研究工作都集中在研究光催化活性的影響因素上。
在本論文中,根據(jù)局部結(jié)構(gòu)的畸變產(chǎn)生的偶極矩能有
2、效地分離電子-空穴對(duì),提出了堆積因子模型。堆積因子能反映金屬氧化物多面體的變形能力,晶格間空間原子的震動(dòng)和電子-空穴對(duì)分離和傳輸能力。
我們以相同晶體結(jié)構(gòu)的光催化劑MWO4(M=Ca,Sr,Ba),MBiO2Cl(M=Ca,Sr,Ba),以及Sr2Bi2O5,SrBi2O4,和BiVO4體系,來(lái)研究這些可以影響半導(dǎo)體光催化性能的因素。我們這項(xiàng)工作的意義就是提出了這個(gè)具有普適性的結(jié)構(gòu)-性能模型,來(lái)判斷具有相似化學(xué)組成或晶體結(jié)構(gòu)的
3、材料之間的性能差異。堆積因子低、空曠度高的光催化材料具有高的電子-空穴對(duì)分離和傳輸能力,往往擁有高的光催化性能。該結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系模型可以作為一種新的光催化性能評(píng)估方法。
除了本論文中的3個(gè)實(shí)驗(yàn)體系。文獻(xiàn)論據(jù)總計(jì)有18個(gè)材料體系的化合物,涉及主要的d0陽(yáng)離子(Ti4+、Vs5+、Nb5+、Ta5+、Cr6+、Mo6+、W6+)和主要的d10陽(yáng)離子(Ag+、Zn2+、Cd2+、Ga3+、In3+、Sn4+、Sb5+、Bi3+)。這
4、些研究都可以表明空曠度越高,相應(yīng)的堆積因子越低,往往擁有高的光催化性能。根據(jù)空曠度模型,具有(局部)空曠結(jié)構(gòu)的層狀材料往往具有較好的電子??昭▽?duì)分離能力,可以作為高效的光催化劑,并可應(yīng)用于分解水,及降解污染物。據(jù)此,我們研究了一系列新型光催化材料,如PbBiO2Br(2.3 eV),PbBiO2Cl(2.45eV),MBiO2Cl(M=Ca(3.39 eV),Sr(3.41 eV),Ba(3.07 eV)),CdBiO2Cl(3.08
5、eV).等。這是繼所報(bào)道的氧化物、硫化物、氧硫化物、氮化物、氧氮化物、氫氧化物、碳化物和硅化物等光催化材料外另一個(gè)重要體系。晶格內(nèi)置電場(chǎng)是評(píng)價(jià)電子-空穴對(duì)分離和傳輸能力的重要參數(shù)之一。
我們認(rèn)為層間的強(qiáng)靜電場(chǎng)能夠促進(jìn)光催化過(guò)程中光生電子-空穴的分離,這也是這類(lèi)氧鹵化物材料具有高光催化性能的主要原因。另外,合成復(fù)合材料是提高材料性能的一種重要手段??梢蕴岣吖獯呋阅艿姆椒ㄓ袔追N。最有效的一種是在半導(dǎo)體表面負(fù)載金屬粒子,該方法已經(jīng)
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