普魯士藍(lán)類(lèi)配合物催化性質(zhì)的研究.pdf

1、普魯士藍(lán)類(lèi)配合物（PBA）在電化學(xué)、染料、儲(chǔ)存氣體和催化等方面都有廣泛的用途，尤其在催化方面的性能引起了人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。為了進(jìn)一步提高普魯士藍(lán)類(lèi)配合物催化苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的性能，在本論文中我們將一系列醇改性鐵鈷普魯士藍(lán)類(lèi)配合物（FeCoPBA）、制備鈷鐵普魯士藍(lán)類(lèi)配合物/貴金屬鉑（CoFe(Ⅲ)PBA/Pt）的復(fù)合材料；另外，為了進(jìn)一步擴(kuò)展普魯士藍(lán)類(lèi)配合物的催化領(lǐng)域，我們將其第一次應(yīng)用到催化苯甲醛縮醛反應(yīng)，取得了良好的效果。具體內(nèi)容

2、如下：
　　首先制備了一系列醇改性的FeCoPBA，通過(guò)紅外（FT-IR）、X-射線粉末衍射（XRD）、掃描電鏡（SEM）和熱重（TG）等測(cè)試手段，研究了醇類(lèi)的碳數(shù)、支鏈、羥基的個(gè)數(shù)和位置等因素對(duì)PBA形貌、結(jié)構(gòu)的影響，并應(yīng)用氣相色譜分析研究了它們催化苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)性能的不同。結(jié)果表明利用1,4-丁二醇改性后的FeCoPBA·1,4-丁二醇的苯乙烯轉(zhuǎn)化率（97.8％）和環(huán)氧苯乙烷的選擇性（63.5%）最高，比單獨(dú)的FeCoPBA

3、的轉(zhuǎn)化率和選擇性分別提高了9.0%和23.5%。然后對(duì)有無(wú)1,4-丁二醇改性的PBA進(jìn)行了催化苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)FeCoPBA催化該反應(yīng)的表觀活化能為53.2kJ/mol，F(xiàn)eCoPBA·1,4-丁二醇催化該反應(yīng)的表觀活化能降低到21.7kJ/mol。
　　其次制備了CoFe(Ⅲ)PBA/Pt的復(fù)合材料，通過(guò)紅外（FT-IR）、X-射線粉末衍射和透射電鏡（TEM）等測(cè)試方法對(duì)CoFe(Ⅲ)PBA和CoFe(Ⅲ)PB

4、A/Pt復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行對(duì)比，并分別進(jìn)行了催化苯乙烯環(huán)氧化的研究。結(jié)果表明CoFe(Ⅲ)PBA/Pt復(fù)合材料的催化效果明顯優(yōu)于單獨(dú)的CoFe(Ⅲ)PBA：CoFe(Ⅲ)PBA/Pt催化苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為92.1%、環(huán)氧苯乙烷的選擇性為64.7%，比起單獨(dú)的CoFe(Ⅲ)PBA的轉(zhuǎn)化率、選擇性分別增加了28.0%和47.0%。
　　最后研究了幾種普魯士藍(lán)類(lèi)配合物催化苯甲醛縮醛反應(yīng)的性能。首先用銅鐵普魯士藍(lán)類(lèi)配合物（CuFe(Ⅲ