苯酐法合成2-甲基蒽醌的分子篩催化劑研究.pdf

1、2-甲基蒽醌作為精細化工中非常重要的化工中間體，不僅染料、造紙方面有重要的作用，在醫(yī)藥、農(nóng)藥等諸多方面也被廣泛使用。在傳統(tǒng)的苯酐法合成2-甲基蒽醌的合成工藝中，會使用大量三氯化鋁及濃硫酸，三氯化鋁不能回收，會形成大量的廢水及廢渣。沸石分子篩作為一種可替代傳統(tǒng)酰化試劑的催化劑，具有酸性可調(diào)、可循環(huán)利用的優(yōu)勢，本實驗首先篩選沸石分子篩，通過改性，使其在具有高效的催化性能和可循環(huán)利用能力。
　　本實驗采用高壓反應(yīng)釜，首先在HZSM-5、

2、Hβ、HMOR、HY、HZSM-35、MCM-49中進行篩選，確定了Hβ沸石分子篩具有更好的催化性能。
　　使用堿土金屬改性的Hβ沸石分子篩，并在五個不同的溫度下焙燒，考察了其催化性能，并對改性前后的分子篩進行表征，發(fā)現(xiàn)堿土金屬改性的Hβ分子篩的催化性能比未改性的分子篩差，酸量降低以及比表面積下降是催化性能下降的主要原因。
　　通過一系列過渡金屬改性的Hβ分子篩，采用的過渡金屬有銀、鈷、鉻、鋅、鐵、銅、鋯，在五個不同的溫度下

3、焙燒，考察了其催化性能，發(fā)現(xiàn)500℃是該改性Hβ的最佳處理溫度，除銅外，其他金屬改性的Hβ分子篩都有較好的催化性能，其中，鉻改性的Hβ沸石的催化效果最好，該催化劑的轉(zhuǎn)化率為17.34％，選擇性為93.68％。在分子篩的表征中發(fā)現(xiàn)，催化性能與強酸酸量成正相關(guān)，與弱酸的含量并未發(fā)現(xiàn)直接聯(lián)系。過渡金屬改性Hβ分子篩的催化性能與具體元素有關(guān)，并未發(fā)現(xiàn)該類金屬在分子篩改性方面的整體規(guī)律。
　　通過稀土金屬改性的Hβ分子篩，采用的稀土金屬為鈰

4、，采用不同的焙燒溫度考察了其催化性能，鈰改性的Hβ分子篩催化性能優(yōu)于未改性的Hβ分子篩，催化劑的轉(zhuǎn)化率為14.56％，選擇性為95.31％。表征數(shù)據(jù)顯示，鈰改性對Hβ分子篩的結(jié)構(gòu)、比表面積等屬性影響不大，但提高了Hβ分子篩的強酸酸量，進一步驗證了強酸酸量是反應(yīng)決定性因素的結(jié)論。
　　在無機酸改性實驗中，所使用的改性試劑為鹽酸、硝酸和硫酸，在不同的溫度下焙燒，考察了改性Hβ的催化性能，從轉(zhuǎn)化率和選擇性綜合考慮，鹽酸改性的Hβ的效果最