2-乙基蒽醌加氫用整體型催化劑及動(dòng)力學(xué)的研究.pdf

1、過氧化氫是一種應(yīng)用廣泛的綠色高效氧化劑。主要應(yīng)用于醫(yī)藥滅菌、紙漿漂白、水處理、化學(xué)合成和火箭推進(jìn)劑等領(lǐng)域。目前，全球98％以上的過氧化氫是由蒽醌法生產(chǎn)的。在蒽醌法中，蒽醌加氫是決定生產(chǎn)能力和效率的關(guān)鍵步驟，關(guān)系到整個(gè)蒽醌法的經(jīng)濟(jì)效益。因此，對(duì)高催化活性和選擇性的Pd基催化劑的研發(fā)具有重要意義。整體型催化劑是有許多單一，平行的孔道組成，幾何面積大，壓降低，傳質(zhì)小，廣泛應(yīng)用于反應(yīng)速率較快的加氫反應(yīng)中提高反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性。
　　采用

2、浸漬法在蜂窩狀堇青石基體上Pd基整體型催化劑，研究多孔氧化物載體層組成和厚度對(duì)催化劑性能的影響。ICP， XRD， SEM-EDX，XPS， N2-吸脫附表征顯示Pd負(fù)載深度隨氧化物的厚度的增加而增加。同時(shí)，氧化鋁負(fù)載的催化劑孔徑比較大。將制備的整體型催化劑在常壓、60℃反應(yīng)條件下，應(yīng)用于2-乙基蒽醌加氫反應(yīng)。結(jié)果表明，氧化鋁層厚度在6μm左右時(shí)，轉(zhuǎn)化率和氫效最高，分別達(dá)到99.1%和10.0 g·L-1。這是因?yàn)楹线m的Pd浸漬深度和相

3、對(duì)較大的孔徑，使Pd的分散和活性位可接觸程度間達(dá)到了平衡。
　　同時(shí)，為進(jìn)一步探索載體結(jié)構(gòu)及酸性質(zhì)對(duì)蒽醌加氫的作用，制備了一系列不同硅鋁比的Pd/Al2O3-SiO2催化劑，研究其對(duì)蒽醌加氫催化反應(yīng)的影響規(guī)律。發(fā)現(xiàn)隨硅鋁比減少，催化劑的酸性增加，蒽醌轉(zhuǎn)化率和氫效也增加。這也說明氧化物涂層的酸性也是影響催化劑活性的一個(gè)關(guān)鍵因素。
　　最后，通過商用粉末催化劑對(duì)eAQ加氫的本征動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究，并建立了動(dòng)力學(xué)方程。結(jié)果表明，2-乙