雜多酸促進(jìn)CuCl-,2-和CuCl催化甲醇液相氧化羰基化合成DMC.pdf

1、太原理工大學(xué)碩士學(xué)位論文雜多酸促進(jìn)CuCl和CuCl催化甲醇液相氧化羰基化合成DMC姓名：李威淵申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：@指導(dǎo)教師：李忠@太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文II（3）Keggin型雜多酸對(duì)CuCl2均相催化劑具有助催化作用，經(jīng)重復(fù)使用后雜多酸保持原有Keggin型結(jié)構(gòu)不變且保持相當(dāng)活性。在連續(xù)式反應(yīng)中最高甲醇轉(zhuǎn)化率可達(dá)11.92%，選擇性85.42%。高CO分壓有利于提高催化劑選擇性，最高可達(dá)93.66%。（4）負(fù)載型雜多酸

2、催化劑CuCl2HPAAl2O3中雜多酸的助催化作用仍然體現(xiàn)，雜多酸保持良好Keggin型結(jié)構(gòu)，未與堿性載體γAl2O3發(fā)生反應(yīng)。雜多酸的助催化效果與氧化性能有直接關(guān)系，即Keggin雜多酸氧化性越強(qiáng)，催化劑活性越高（HPMo＞HPW＞HSiW）。最佳催化劑制備條件為焙燒溫度200C，負(fù)載量為W(CuCl2)W(HPW)=1，進(jìn)氣比V(CO):V(O2)=2:1，在間歇式反應(yīng)中最高甲醇轉(zhuǎn)化率可達(dá)8.31%，選擇性88.65%。（5）Ke

3、ggin型雜多酸改性載體制備的負(fù)載型催化劑CuClHPAAl2O3催化性能明顯優(yōu)于CuCl和單純負(fù)載型催化劑CuClAl2O3，甲醇轉(zhuǎn)化率及選擇性均有提升。制備及反應(yīng)條件對(duì)雜多酸改性催化劑的影響較大，最佳催化劑制備條件為：焙燒溫度400C，焙燒時(shí)間4h，CuCl負(fù)載量W(CuCl)W(carrier)=1：3；最佳反應(yīng)條件為：催化劑用量3g，反應(yīng)時(shí)間2h。CuClHPWAl2O3催化劑在間歇式反應(yīng)中最高甲醇轉(zhuǎn)化率達(dá)7.98%，選擇性98