BaCe1-y-xZryErxO3-a的合成、導(dǎo)電性及應(yīng)用.pdf

1、BaCeO3基離子導(dǎo)電陶瓷材料是一類重要的功能材料。在固體氧化物燃料電池(SOFC),氫傳感器,水蒸氣電解器,氫的分離和純化,常壓合成氨,核聚變反應(yīng)堆廢氣中氫同位素的回收等電化學(xué)裝置及薄膜反應(yīng)器方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值和廣泛的應(yīng)用前景。
　　 BaCeO3基離子導(dǎo)電陶瓷材料具有較高的離子電導(dǎo)率,但在二氧化碳和水蒸氣氣氛中化學(xué)穩(wěn)定性較差。這使其實(shí)際應(yīng)用受到很大限制。而BaZrO3基離子導(dǎo)電陶瓷材料具有很高的化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度,但其

2、離子電導(dǎo)率較低。BaCeO3和BaZrO3能以任意比例形成固溶體。目前,國(guó)內(nèi)外的研究者根據(jù)上述特點(diǎn)制備了BaCeO3基及 BaZrO3基復(fù)合離子導(dǎo)電陶瓷材料,既具有較高的電導(dǎo)率又具有較高的化學(xué)穩(wěn)定性。
　　 但至今未見到 Zr4+與 Er3+同時(shí)摻雜的 BaCeO3離子導(dǎo)電陶瓷材料的報(bào)道。因此,本論文以 BaCeOP3為母體,在 Ce4+位置同時(shí)摻雜 Zr4+與 Er3+,首次合成了BaCe1-y-xZryErxO3-α(X=0

3、.5,0.1,0.15,0.2；y=0,0.1,0.2,0.3,0.4)系列離子導(dǎo)電陶瓷材料,研究了材料在300-800℃的中溫電性能及其在燃料電池和常壓合成氨中的應(yīng)用。
　　 本論文的主要研究工作及結(jié)果如下:
　　 1.保持相同的 Zr4+含量,改變 Er3+含量,采用微乳液法合成了BaCe0.9-xZr0.1ErxO3-α(x=0.05,0.10,0.15,0.20)系列陶瓷樣品的前驅(qū)體,經(jīng)1150℃下煅燒及1550

4、℃下燒結(jié)制得了致密、單相陶瓷樣品,分別比通常固相法的煅燒(1250℃)及燒結(jié)溫度(1650℃)降低了100℃；通過(guò)交流阻抗、氫濃差電池、氫分子泵等電化學(xué)方法研究發(fā)現(xiàn),各樣品在300—800℃下、氫氣氣氛中幾乎為純的質(zhì)子導(dǎo)體；當(dāng) Er3+的摻雜量為0.15時(shí)樣品的電導(dǎo)率最高。
　　 2、保持相同的 Er3+含量,改變 Zr4+含量,采用微乳液法合成了BaCe0.85-yZryEr0.15O3-α(y=0.0,0.1,0.2,0.3

5、0,0.4)系列陶瓷樣品的前驅(qū)體,經(jīng)1150—1200℃下煅燒及1550℃下燒結(jié)制得致密、單相陶瓷樣品:測(cè)定了樣品在3％CO2+3％H2O+96％N2氣氛中的化學(xué)穩(wěn)定性,結(jié)果表明:化學(xué)穩(wěn)定性隨著Zr4+摻雜量的增加而增大；在300-800℃時(shí)的電性能結(jié)果表明:電導(dǎo)率隨著樣品中Zr4+摻雜量的增加而下降；發(fā)現(xiàn)在研究的樣品中,BaCe0.65Zr0.20Er0.15O3-α同時(shí)具有較好的化學(xué)穩(wěn)定性和較高的電導(dǎo)率。
　　 3、采用交流

6、阻抗、氫濃差電池、水蒸氣濃差電池等電化學(xué)方法系統(tǒng)地研究了BaCe0.65Zr0.2Er0.15O3-α樣品在300-800℃下、氫氣氣氛中的的導(dǎo)電性能,發(fā)現(xiàn)該樣品在此條件下幾乎為純的離子導(dǎo)體,且質(zhì)子導(dǎo)電占主導(dǎo)地位；測(cè)定和研究了BaCe0.65Zr0.20Er0.15O3-α樣品(陶瓷片厚0.67 mm)在700-800℃下的氫／空氣燃料電池性能,在800℃時(shí)的最大輸出電流密度約為360 mA·cm-1,最大輸出功率密度為90 mW·cm