BaCe-,1-x-Y-,x-O-,3-α-的合成及其中溫電性能研究.pdf

1、眾所周知，高溫質(zhì)子導(dǎo)體因其具有特殊的質(zhì)子導(dǎo)電功能，在固體氧化物燃料電池，氣體傳感器，有機物的氫化和脫氫，常壓合成氨，氫的電解制備、分離和提純等能源變換及薄膜反應(yīng)器方面有著重要的應(yīng)用價值和廣泛的應(yīng)用前景。 摻雜Y2O3的BaCeO3是最受人們青睞的質(zhì)子導(dǎo)電陶瓷材料之一。這不僅是由于這類陶瓷是迄今被發(fā)現(xiàn)的質(zhì)子電導(dǎo)率最高的陶瓷之一，還由于摻雜劑Y2O3與其它稀土氧化物相比價格低廉，有利于降低成本。但摻雜Y2O3的BaCeO3陶瓷的研究

2、存在兩個不足：(1)傳統(tǒng)的高溫固相法制備BaCeO3陶瓷的燒結(jié)溫度通常高達(dá)1650℃左右，帶來對高溫設(shè)備要求高、能耗高、成本高等問題；(2)至今，有關(guān)電性能的研究主要是在600-1000℃的高溫范圍，而中溫(300～600℃)電性能研究報道比較少見，這制約了它在該溫度范圍的應(yīng)用。為此，本論文進(jìn)行了BaCe1-xYxO34-α(X=0.05，0.10，0.15，0.20)系列陶瓷樣品的合成及其中溫(300～600℃)電性能研究。

3、本論文的主要研究工作及結(jié)果如下： 1.采用微乳液法合成了BaCe1-xYxO34-α(X=0.05，0.10，0.15，0.20)系列陶瓷樣品的粉體，為比較，還采用水熱沉淀法、溶膠-凝膠法不同的濕化學(xué)方法合成了x=0.15樣品的粉體，在較低溫度下燒結(jié)得到了致密陶瓷樣品，三種方法的燒結(jié)溫度分別比通常的高溫固相反應(yīng)法的燒結(jié)溫度(1650℃)降低了150℃，100℃和50℃。對產(chǎn)物形成過程及微結(jié)構(gòu)進(jìn)行了DSC-TGA、TEM、SEM及

4、XRD等表征。結(jié)果表明，約在1150～1200℃下灼燒10 h系列樣品就基本形成單相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。 2.采用交流阻抗譜、氣體濃差電池及氣體電化學(xué)透過(氫泵)等方法研究了樣品300～600℃時的電性能。研究發(fā)現(xiàn)，樣品的導(dǎo)電性隨氣氛、溫度、摻雜量及合成方法而變化。各樣品在氫氣氣氛中是純質(zhì)子導(dǎo)體，在水蒸氣包含的空氣氣氛中為質(zhì)子、氧離子與電子空穴的混合導(dǎo)體，而在干燥的氧氣氣氛中是氧離子與電子空穴的混合導(dǎo)體。微乳液法合成的系列樣品中，x=0

5、.15的樣品具有最高的電導(dǎo)率，600℃時濕潤氫氣、濕潤空氣和干燥空氣中的電導(dǎo)率分別為1.04×10-2 S·cm-1，1.18×10-2S·cm-1和1.24×10-2 S·cm-1。對于相同的BaCe0.55Y0.15O3-α樣品在相同條件下的電導(dǎo)率的大小次序為：σ(水熱沉淀法)>σ(微乳液法)>σ(溶膠-凝膠法)。 3.成功地將三種方法合成的BaCe0.85Y0.15O3-α分別用于常壓合成氨，在500℃時0.75 mA或1