新型雜原子β沸石的合成、表征與催化性能研究.pdf

1、β沸石是一種高硅、熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性高、且具有三維12元環(huán)大孔結(jié)構(gòu)的沸石分子篩，近年來在綠色催化材料領(lǐng)域中備受關(guān)注。而將雜原子引入β沸石骨架，可使其表現(xiàn)出優(yōu)良的物理、化學(xué)特性和獨特的催化性能，特別是將具有特定催化性能的過渡金屬原子同晶取代部分硅或骨架鋁所得到的雜原子β沸石，由于過渡金屬原子在沸石骨架上處于高分散狀態(tài)，使得它們具備了一般的過渡金屬氧化物所沒有的催化氧化還原功能。因此，研究新型雜原子β沸石既具有理論研究意義，又具有實際應(yīng)用

2、價值。
　　 本論文中我們采用水熱晶化法首次合成了雙雜原子Fe-V-β沸石和單雜原子Cu-β沸石，用導(dǎo)向劑法合成了Cu-β沸石，探討了影響沸石合成的因素，并初步考察了它們的催化性能。具體內(nèi)容如下：
　　 1.Fe-V-β沸石的合成、表征和催化性能研究采用水熱合成法在SiO2-Fe2O3-V2O5-(TEA)2O-H2O-NH4F體系中合成了Fe-V-β沸石，運用X射線衍射、紅外光譜、固體漫反射光譜、熱重-差熱分析、掃描電

3、鏡-能譜儀和等離子體發(fā)射光譜儀等測試技術(shù)表征了樣品的結(jié)構(gòu)及化學(xué)組成，并探討了影響Fe-V-β沸石合成的因素。結(jié)果表明，按下列化學(xué)組成配制初始反應(yīng)混合物：n(SiO2)∶n(Fe2O3)∶n(V2O5)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.1～0.75)∶(0.1～0.75)∶(17～18)∶(550～650)∶(30～50)，可以制備出Fe-V-β沸石，結(jié)晶良好，且Fe和V原子進(jìn)入了沸石骨架。所合成的Fe-V

4、-β沸石在以H2O2為氧化劑氧化苯乙烯的反應(yīng)中顯示出良好的催化活性，苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為25.4％。產(chǎn)品的選擇性為：苯甲醛69.1％，苯乙醛22.5％，苯乙酮4.1％。
　　 2.Cu-β沸石的合成、表征和催化性能研究
　　 在SiO2-CuO-(TEA)2O-H2O-NH4F體系中用水熱晶化法合成了Cu-β沸石，運用XRD、IR、UV-Vis固體漫反射光譜、TG/DTA、SEM和ICP等測試技術(shù)表征了樣品的物理化學(xué)特性，并

5、探討了合成Cu-β沸石的影響因素。結(jié)果表明，按下列化學(xué)組成配制初始反應(yīng)混合物：n(SiO2)∶n(CuO)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.5～5.0)∶(16～18)∶(550～650)∶(25～50)，可以制備出Cu-β沸石，結(jié)晶良好，且Cu原子進(jìn)入了沸石骨架。在以H2O2為氧化劑的苯酚羥基化反應(yīng)中，Cu-β沸石表現(xiàn)出較好的催化活性。
　　 3.導(dǎo)向劑法合成Cu-β沸石研究
　　 用導(dǎo)