新型雙雜原子及兩親性Fe-CO-β沸石的合成、表征及催化性能研究.pdf

1、β沸石是一種具有三維十二元環(huán)孔道結(jié)構(gòu)的高硅沸石。因其特殊孔道結(jié)構(gòu)、良好的熱穩(wěn)定性和耐酸性等優(yōu)點(diǎn)，作為催化材料在綠色催化領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。在β沸石中引入一些具有特定催化性能除硅鋁以外的其它金屬原子（稱(chēng)為雜原子），所形成的雜原子β沸石與原β沸石比較，其酸性、表面性質(zhì)都會(huì)發(fā)生改變，催化性能也會(huì)更好，是一種復(fù)合型催化材料，可大大拓寬β沸石在石油化工和精細(xì)化工等領(lǐng)域的應(yīng)用范圍。
　　多數(shù)工業(yè)應(yīng)用化學(xué)反應(yīng)都是水/油互不相溶的多相催化反應(yīng)

2、體系，而水在油中的溶解度小，反應(yīng)物之間相互接觸的量很少，導(dǎo)致催化劑達(dá)不到好的催化效果。傳統(tǒng)的改進(jìn)方法是在反應(yīng)體系中加入大量共溶劑，但是，這樣不僅工序復(fù)雜，而且易造成環(huán)境污染。所以開(kāi)發(fā)能同時(shí)溶于水和油的新型綠色催化材料已成為研究熱點(diǎn)。這種兩親性催化材料能夠同時(shí)吸附水和油，能在水油兩相界面上對(duì)反應(yīng)進(jìn)行催化。基于上述原因，在本論文中，首先采用水熱法合成了Fe-Co-β沸石，考察了樣品對(duì)苯乙烯氧化反應(yīng)的催化性能;然后通過(guò)對(duì)Fe-Co-β沸石進(jìn)行

3、表面修飾，引入親油性基團(tuán)，制得了兩親性Fe-Co-β沸石，最后考察了兩親性Fe-Co-β沸石在環(huán)己烯水合相界面反應(yīng)中的催化性能。主要的研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.Fe-Co-β沸石的合成與結(jié)構(gòu)表征:采用水熱合成法按反應(yīng)物的物質(zhì)的量配比為n(SiO2)∶n(Fe2O3)∶n(CoO)∶n[(TEA)2O]∶n(H2O)∶n(NH4F)=60∶(0.25～0.5)∶(1.0～3.0)∶(15～18)∶(650～750)∶(30～45)配制

4、初始反應(yīng)混合物，合成出了結(jié)晶良好的Fe-Co-β沸石。運(yùn)用X射線(xiàn)衍射、紅外光譜、固體紫外可見(jiàn)漫反射、差重-熱重、掃描電鏡和氮?dú)馕矫摳降燃夹g(shù)對(duì)樣品進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，樣品具有BEA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，且Fe和Co進(jìn)入了沸石骨架。
　　2.Fe-Co-β沸石催化苯乙烯氧化反應(yīng):在苯乙烯氧化反應(yīng)體系中，以H2O2為氧化劑、Fe-Co-β沸石為催化劑，考察了Fe-Co-β沸石的催化性能。結(jié)果表明，F(xiàn)e-Co-β沸石是苯乙烯氧化反應(yīng)的良好催化劑，

5、苯乙烯的轉(zhuǎn)化率為92.63％，苯甲醛和苯乙醛的選擇性分別為71.44％和28.56％。
　　3.兩親性Fe-Co-β沸石的制備及催化環(huán)己烯水合反應(yīng)性能的研究:用十六烷基三甲基氯化銨(CTAC)對(duì)Fe-Co-β沸石進(jìn)行了表面修飾，合成出了兩親性Fe-Co-β沸石，運(yùn)用了XRD、UV-vis、IR和氮?dú)馕矫摳降缺碚魇侄?，發(fā)現(xiàn)修飾后的沸石具有兩親性，而且骨架結(jié)構(gòu)并沒(méi)有被破壞，只是親油性的烷基基團(tuán)修飾在沸石表面。在環(huán)己烯水合相界面催化反