煙氣脫硫功能化離子液體的制備及其量子化學(xué)研究.pdf

1、離子液體脫硫劑具有蒸氣壓低，穩(wěn)定性高，對(duì)SO2吸收能力好的特點(diǎn)，已受到國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。但離子液體黏度較高、價(jià)格昂貴的缺點(diǎn)限制了其工業(yè)應(yīng)用。選擇低成本、性能優(yōu)越的離子液體，探索其應(yīng)用形式，是離子液體用于煙氣脫硫亟需解決的問題。
　　本文制備研究了溴化1-丙基-3-甲基咪唑[C3MIM]Br、溴化1-丁基-3-甲基咪唑[BMIM]Br和溴化1-戊基-3-甲基咪唑[CsMIM]Br三種離子液體，并用核磁和紅外進(jìn)行表征。結(jié)果表明：三種離

2、子液體對(duì)SO2具有較好的吸收能力，在25℃、101.3KPa下，50min內(nèi)達(dá)到吸收平衡，平衡吸收量分別為：1.44，1.61，1.79 mol SO2/mol ILs。平衡吸收量隨著烷基側(cè)鏈、SO2濃度和流量的增大而增大，隨著溫度的增大而減少。平衡時(shí)間隨著SO2濃度、流量和溫度的增大而減少，隨著烷基側(cè)鏈的增加而增大。吸收后離子液體通過加熱方式再生，平衡解吸率受溫度和時(shí)間兩方面影響，解吸后離子液體可循環(huán)使用。對(duì)比吸收前后離子液體紅外光譜

3、發(fā)現(xiàn)再生離子液體沒有完全恢復(fù)。
　　采用硅膠負(fù)載[C5MIM]Br，研究結(jié)果表明，負(fù)載離子液體后硅膠吸收SO2的性能得到一定提高，通過離子液體改變硅膠孔道，減少比表面積和增加脫硫能力兩方面的影響，負(fù)載比例為0.5:1([C5MIM]Br：SiO2質(zhì)量比)時(shí)，[C5MIM]Br/SiO2對(duì)SO2的平衡吸收量最大(0.21gS02/g[C5MIM]Br/SiO2)。紅外光譜分析結(jié)果表明，[C5MIM]Br/SiO2脫硫中硅膠和離子液體

4、與SO2均有作用。
　　量子化學(xué)計(jì)算方法可減少實(shí)驗(yàn)篩選離子液體的盲目性，為設(shè)計(jì)開發(fā)新型脫硫離子液體提供理論依據(jù)。通過Gaussian03軟件，采用密度泛函(DFT)方法，在B3LYP/6-31+G(d)水平下進(jìn)行計(jì)算，發(fā)現(xiàn)陰離子主要在瞇唑環(huán)周圍與陽(yáng)離子作用，
　　與烷基側(cè)鏈的作用很弱；陰陽(yáng)離子間相互作用能已超過了一般氫鍵的鍵能范圍，
　　當(dāng)陰離子與兩個(gè)氮原子間的氫原子作用時(shí)，陰陽(yáng)離子間的相互作用能較大；SO2分子易與咪