用于乙酸-水體系分離水組分的GE-ZSM-5分子篩膜的制備.pdf

1、乙酸在工業(yè)生產(chǎn)及日常生活中有著極為廣泛的應(yīng)用，為除去乙酸生產(chǎn)工藝中的水分，現(xiàn)常采用連續(xù)精餾法，由于乙酸和水的沸點(diǎn)較為接近，普通的工業(yè)精餾分離乙酸與水的方法，耗能高，成本大且不利于環(huán)境保護(hù)，而滲透蒸發(fā)作為一種新興的膜分離技術(shù)，具有耗能低、性能高、環(huán)境友好等多方面的優(yōu)勢(shì)。
　　與有機(jī)膜相比，無(wú)機(jī)膜耐溶脹、穩(wěn)定性好、耐酸堿，非常適用于滲透蒸發(fā)分離高濃度乙酸中的水分。ZSM-5分子篩膜研究成熟，硅鋁比范圍很大，通過(guò)硅鋁比的改變，可在耐酸性

2、和親水性方面相互協(xié)調(diào)。使用無(wú)模板劑法合成的ZSM-5分子篩膜，成本低、工藝簡(jiǎn)單、環(huán)境友好。
　　本文以大小晶種配合涂晶，以大晶種修飾載體，以小晶種誘導(dǎo)成膜，以無(wú)模板劑法在市售廉價(jià)大孔α-Al2O3陶瓷管載體上合成了一層厚度約為3.5μm的ZSM-5分子篩膜。考察了硅鋁比、晶種濃度、陳化時(shí)間、合成條件等對(duì)膜性能的影響。確定了硅鋁比為26，晶種液濃度為2.5wt.％，陳化時(shí)間為12h的最佳反應(yīng)條件，通量從2300 g·m-2·h-1下

3、降至750 g·m-2·h-1，5h之后下降到200 g·m-2·h-1以下，可連續(xù)工作7h，分離因數(shù)3000。
　　為了進(jìn)一步改善ZSM-5耐酸穩(wěn)定性，開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)了ZSM-5低溫?fù)紾e工藝，通混合水熱晶化法，以乙氧基鍺為鍺源，在市售廉價(jià)大孔α-Al2O3陶瓷管載體上合成了一層厚度約為2.5μm的Ge-ZSM-5分子篩膜。在196 h，75℃，乙酸濃度為99wt.％的滲透蒸發(fā)實(shí)驗(yàn)和8d的酸性環(huán)境測(cè)試中，其通量從2100 g·m-2·

4、h-1降低至800 g·m-2·h-1穩(wěn)定3d，3d后最終穩(wěn)定在600 g·m-2·h-1。滲透?jìng)?cè)水濃度均保均持在99.95wt.％以上，個(gè)別測(cè)試點(diǎn)滲透?jìng)?cè)水濃度可達(dá)色譜測(cè)量極限，水濃度為100wt.％，理論分離因數(shù)達(dá)到無(wú)窮大。本文將Ge-ZSM-5分子篩膜的穩(wěn)定操作時(shí)間由目前文獻(xiàn)報(bào)道的25 h提高至本文的196 h，通量由200 g·m-2·h-1提高至600 g·m-2·h-1。操作溫度從75℃升高至99℃時(shí)，分離膜的通量提高了一倍以