MeAPO-5分子篩膜的調控及應用.pdf

1、AFI型磷酸鋁分子篩是分子篩家族中一個重要的成員，具有沿c軸的一維直孔道，孔徑為0.73 nm，適用于多種催化反應。而將AFI分子篩制備成分子篩膜，使其兼具分子篩及無機膜的優(yōu)點，在膜分離、膜反應器等方面具有非常廣泛的應用前景。特別是具有均一c軸取向的分子篩膜還可以用于分子組裝、制備碳納米管陣列等。因此AFI型分子篩膜的制備與調控一直備受關注。
　　本文以合成完備c軸取向MeAPO-5分子篩膜為主要研究內容，重點研究了合成條件對膜的

2、微結構的影響，并對比了低溫脫除模板劑后分子篩與分子篩膜在催化方面的優(yōu)劣。首先采用原位法在修飾后的載體表面制備了AlPO4-5及MnAPO-5分子篩膜。載體表面經等離子體活化、殼聚糖修飾等不同方法改性后富含的–OH、–NH3+有利于合成完備的AFI分子篩膜。而雜原子Mn引入合成液后，更利于c軸取向完備MnAPO-5分子篩膜的生長。
　　以上方法過程簡單，但是難以對膜進行精確調控，而二次生長法則可以達到此目的。因此本文采用二次生長法進

3、一步研究完備分子篩的合成。首先使用旋涂法和LB技術制備出高質量的晶種層。然后通過控制合成液的配制溫度，調節(jié)分子篩晶化速度，在制備好的晶種層上生長出具有c軸取向完備的CoAPO-5分子篩膜。LB技術可以將AFI、Beta、MFI等多種不同性質的分子篩組裝到載體表面，具有較好的通用性，特別在取向晶種層的制備方面具有很大的優(yōu)勢。實驗發(fā)現(xiàn)在二次生長過程中，膜的生長過程中引入的Cr元素會抑制分子篩晶體的生長，難以得到具有擇優(yōu)取向的分子篩膜；而Co

4、摻雜的CoAPO-5分子篩膜則沒有這種現(xiàn)象，其生長行為與AlPO4-5分子篩膜相似。在二次生長過程中，c軸取向AFI分子篩膜的生長過程符合競爭生長模型。
　　實驗制備的分子篩及分子篩膜在不同溫度、氣氛下活化以脫除分子篩中模板劑。脫除效果及骨架結構的變化采用FT-IR、UV-vis、BET、TG/DSC、UV-Raman等表征手段進行了研究。而且研究發(fā)現(xiàn)CrAPO-5分子篩中Cr原子的存在使孔道與模板劑的作用力增加，低溫階段模板劑脫