高強(qiáng)度HZSM-5分子篩涂層的制備及其催化裂解n-C12性能研究.pdf

1、主動冷卻系統(tǒng)為高超音速飛行時產(chǎn)生的熱障問題提供了很好的解決方法,而通過碳?xì)淙剂系耐繉哟呋呀饽軌驖M足主動冷卻需要的熱沉。為保證涂層應(yīng)用在催化裂解中的穩(wěn)定性,涂層的粘結(jié)強(qiáng)度必須具備很高的要求。本文通過結(jié)合涂覆法和干膠轉(zhuǎn)化法制備分子篩涂層,尋求制備高粘結(jié)強(qiáng)度分子篩涂層的方法,并考察高強(qiáng)度涂層的烴類催化裂解活性。
　　采用涂覆—干膠轉(zhuǎn)化法制備無粘結(jié)劑納米分子篩涂層,系統(tǒng)地考察了該方法制備涂層的結(jié)晶度、表面形貌、孔道結(jié)構(gòu)、酸性酸量。發(fā)現(xiàn)與

2、涂覆法制備的涂層相比,涂覆—干膠轉(zhuǎn)化法制備的涂層具有更高的結(jié)晶度,涂層中的SiO2粘結(jié)劑能夠圍繞著納米ZSM-5形成核殼結(jié)構(gòu)或者沿著其某個方向生長成MFI結(jié)構(gòu)。同時將骨架外的Al引入SiO4框架內(nèi),增加了分子篩中骨架Al的含量,增加分子篩的總酸量。超聲強(qiáng)度測試發(fā)現(xiàn)該方法制備的涂層比washcoating涂層的粘結(jié)強(qiáng)度提高了至少一個數(shù)量級。考察涂層催化裂解正十二烷,發(fā)現(xiàn)該方法制備的涂層具有較低的催化裂解活性和穩(wěn)定性,以及較低的氣相產(chǎn)物含量

3、,可能是涂層中具有更少的介孔孔容造成的。
　　將涂覆—干膠轉(zhuǎn)化法應(yīng)用于制備無粘結(jié)劑微米分子篩涂層,考察該方法在微米分子篩涂層制備上的應(yīng)用,及涂層的結(jié)晶度、孔道結(jié)構(gòu)、表面形貌、酸性酸量及粘結(jié)強(qiáng)度。發(fā)現(xiàn)該方法制備的涂層與washcoating涂層對比,涂層中的大部分粘結(jié)劑轉(zhuǎn)化成MFI結(jié)構(gòu),顯著提高了涂層的結(jié)晶度。涂層中的介孔孔容也有一些下降,涂層中具有更高的弱L酸。超聲強(qiáng)度測試發(fā)現(xiàn)該方法能夠提高微米分子篩涂層的粘結(jié)強(qiáng)度。制備的微米分子

4、篩涂層具有比washcoating涂層更高的正十二烷催化裂解活性,具有更高的L酸和高強(qiáng)度可能是涂層高催化活性的原因。
　　利用涂覆—干膠轉(zhuǎn)化法,通過降低分子篩涂層中的粘結(jié)劑含量制備高活性高強(qiáng)度分子篩涂層?？疾焱繉拥奈锢砘瘜W(xué)性質(zhì),發(fā)現(xiàn)在一定粘結(jié)劑含量內(nèi),該方法制備的涂層具有很好的結(jié)晶度和結(jié)晶形態(tài)。隨著粘結(jié)劑含量的降低,涂層中的介孔孔容和比表面積逐漸增大,具有更高的L酸和總酸量。將涂層中的粘結(jié)劑含量降低至一定范圍,涂層仍具有很高的粘結(jié)