納米HZSM-5分子篩涂層催化裂解超臨界正十二烷的初步研究.pdf

1、納米納米HZSM5HZSM5HZSM5HZSM5分子篩涂層催化裂解超臨界分子篩涂層催化裂解超臨界正十二烷的初步研究正十二烷的初步研究CatalyticCatalyticCatalyticCatalyticcrackingcrackingcrackingcrackingofofofofsupercriticalsupercriticalsupercriticalsupercriticalnnnndodecanedodecanedodeca

2、nedodecaneoveroveroverovernanoHZSM5nanoHZSM5nanoHZSM5nanoHZSM5zeolitezeolitezeolitezeolitecoatingscoatingscoatingscoatings學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝研究生：趙剛磊指導(dǎo)教師：劉國(guó)柱副教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一二年四月摘要吸熱燃料在為飛行器提供能量的同時(shí)，通過(guò)自身催化裂解為飛行器提供熱沉，從而有效解決高馬赫飛行器推動(dòng)力和熱障的難

3、題。為進(jìn)一步提高燃料熱沉，提高燃料利用率，研究燃料的催化裂解具有十分重要的意義。本實(shí)驗(yàn)采用washcoating法制備出了一系列分子篩催化劑涂層，并將這些涂層做為反應(yīng)器考察了正十二烷超臨界條件下在涂層催化下的裂解反應(yīng)。以往的研究多利用微米尺寸的分子篩為催化劑，為進(jìn)一步提高燃料的裂解效果，實(shí)驗(yàn)采用了納米分子篩做為研究對(duì)象。通過(guò)考察納米分子篩的酸性特征和孔道結(jié)構(gòu)，探索該分子篩高催化活性和穩(wěn)定性的原因。另外，為進(jìn)一步改善納米分子篩的催化性能，

4、實(shí)驗(yàn)采用幾種方法對(duì)其進(jìn)行改性，從而探索不同改性方法對(duì)分子篩酸性和孔道的影響，以及改性后分子篩在催化裂解正十二烷上的表現(xiàn)。實(shí)驗(yàn)考察了納米和微米HZSM5在粒徑、結(jié)晶度和表面形態(tài)上的不同。采用washcoaiting法制備了兩種粒徑分子篩的涂覆液和涂層，考察了粒徑對(duì)涂覆液粘度和粒度分布的影響，以及粒徑對(duì)涂層負(fù)載量、表面形態(tài)和機(jī)械強(qiáng)度的影響。發(fā)現(xiàn)粒徑和固含量是決定涂覆液粘度的關(guān)鍵因素。不同粒徑分子篩的混配，可以有效改善涂層的表面形態(tài)和熱抗性。

5、考察了兩種粒徑分子篩的酸性和孔道特征，并考察粒徑對(duì)涂層催化效果的影響，發(fā)現(xiàn)納米涂層較好的催化性能，這很可能是由于其良好的酸性特征和孔道結(jié)構(gòu)造成的。實(shí)驗(yàn)制備出了不同銀元素含量的改性納米ZSM5，考察了改性后各分子篩的酸性和孔道特征，并考察了改性分子篩涂層超臨界下催化裂解正十二烷的反應(yīng)。發(fā)現(xiàn)，銀改性后的分子篩酸性得到了進(jìn)一步提高，從而提高了各自的催化性能。分子篩適宜的酸性分布才可以獲得較好的催化效果，而且過(guò)量的銀物種也會(huì)影響分子篩催化性能的