TS-1分子篩膜合成及微波芬頓氧化脫除模板劑研究.pdf

1、鈦硅分子篩（TS-1）膜作為一種優(yōu)異的無(wú)機(jī)膜材料，不僅具有MFI型分子篩獨(dú)特的均一孔道結(jié)構(gòu)，而且由于鈦原子的引入而具有優(yōu)異的催化性能，尤其是對(duì)以H2O2為氧化劑的一系列有機(jī)物的擇形氧化反應(yīng)具有良好的催化作用，因而在膜分離、膜催化和微反應(yīng)器等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。雖然TS-1分子篩膜在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的研究工作中已取得很大的進(jìn)展，但由于制備過(guò)程重復(fù)性較低、分子篩膜的缺陷問(wèn)題等限制其大規(guī)模的工業(yè)化應(yīng)用，因此完善TS-1分子篩膜的制備工藝及減少制

2、備過(guò)程中缺陷的形成仍然是目前的研究重點(diǎn)。
　　本文以四丙基氫氧化銨作為模板劑，大小約為300 nm左右的TS-1分子篩顆粒作為晶種，采用二次生長(zhǎng)法在多孔氧化鋁載體上成功制備了致密完備的超薄TS-1分子篩膜，并運(yùn)用SEM、XRD、FT-IR、UV-vis、接觸角測(cè)試等手段對(duì)制備得到的TS-1分子篩晶種和分子篩膜的結(jié)構(gòu)形貌、表面化學(xué)特性進(jìn)行表征。結(jié)果顯示制備得到的TS-1分子篩膜表面平整、致密連續(xù)，沒(méi)有明顯裂紋、針孔或晶間隙等缺陷存在

3、，與原位水熱合成法相比，該制備方法重復(fù)性較好。
　　制備得到的TS-1分子篩膜在應(yīng)用之前需要將孔道內(nèi)的有機(jī)模板劑脫除。本文首先研究了芬頓試劑對(duì)溶液中四丙基氫氧化銨（TPAOH）單體的氧化性能，發(fā)現(xiàn)其能夠有效的氧化分解溶液中的單體四丙基氫氧化銨，且氧化脫除率高達(dá)91.6％。將該高級(jí)氧化技術(shù)和微波輻射技術(shù)結(jié)合引入到分子篩膜中有機(jī)模板劑的脫除，結(jié)果發(fā)現(xiàn)微波輔助芬頓氧化法能夠有效地脫除超薄TS-1分子篩膜中的有機(jī)模板劑TPAOH，同時(shí)當(dāng)氧

4、化劑量過(guò)量時(shí)，反應(yīng)溫度、加熱方式、分子篩膜厚度因素等對(duì)模板劑脫除效率有很大的影響。與傳統(tǒng)的高溫煅燒方法相比，微波輔助芬頓氧化過(guò)程將模板劑的脫除溫度降低，縮短了反應(yīng)時(shí)間，有效地避免了有機(jī)模板劑脫除過(guò)程中分子篩膜中裂紋等缺陷的形成。為了表征微波輔助芬頓氧化法脫除模板劑后的TS-1分子篩膜的質(zhì)量和性能，將其運(yùn)用于CH4/i-C4H10二元混合氣體分離和乙醇/水滲透汽化分離過(guò)程，結(jié)果表明制備得到的TS-1分子篩膜具有良好的致密完備性和分離性能。