乙蟲腈在模擬水生微宇宙中的歸趨研究.pdf

1、農(nóng)藥在環(huán)境中的多介質(zhì)環(huán)境行為和對人類的健康風(fēng)險(xiǎn)受到各相關(guān)領(lǐng)域的研究人員越來越多的關(guān)注，而數(shù)學(xué)模擬也逐漸成為研究農(nóng)藥環(huán)境行為和歸趨的重要手段和方法。逸度模型以其結(jié)構(gòu)簡單、整體性好等優(yōu)點(diǎn)成為了模擬農(nóng)藥和有機(jī)污染物環(huán)境行為的優(yōu)秀模型之一。微宇宙是一種小型的實(shí)驗(yàn)室模擬生態(tài)系統(tǒng)或者是模擬生態(tài)系統(tǒng)，微宇宙在農(nóng)藥和污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中應(yīng)用非常廣泛。本文通過建立逸度模型并結(jié)合微宇宙模擬，系統(tǒng)研究了乙蟲腈在水-魚-沉積物的微宇宙中的遷移轉(zhuǎn)化及歸趨行為。

2、本論文為預(yù)測和評(píng)價(jià)乙蟲腈的環(huán)境歸宿及風(fēng)險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)，也為其他農(nóng)藥等污染物的環(huán)境行為歸趨研究提供新的思路。主要研究結(jié)果如下：
　　運(yùn)用改良的QuEChERS和高效液相串聯(lián)質(zhì)譜技術(shù)建立了乙蟲腈在水、斑馬魚和沉積物中的殘留分析方法，樣品用1％甲酸乙腈提取，用PSA（N-丙基乙二胺）、C18和Florisil（弗羅里硅土）凈化，所建立的方法R2大于0.99，平均回收率在80.2%—102.62%，變異系數(shù)均小于13.71%，檢測線（LO

3、D）范圍在0.55-1.76μg kg-1定量限（LOQ）范圍在5-10μg kg-1，其方法能滿足殘留分析的要求。
　　通過建立Ⅳ級(jí)非穩(wěn)態(tài)多介質(zhì)逸度模型，對乙蟲腈在水體、沉積物和斑馬魚體系間的遷移轉(zhuǎn)化進(jìn)行了的動(dòng)態(tài)模擬，并利用微宇宙的實(shí)驗(yàn)結(jié)果對模型的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，其預(yù)測值與實(shí)測值在總體上擬合較為理想。在系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)態(tài)情況下，乙蟲腈3種不同微宇宙環(huán)境中的各相中的分布情況為:在以北京地區(qū)沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)1中，水相中乙蟲腈的

4、質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的97.2%，沉積物相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量2.7%，斑馬魚相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)0.1%，在以湖南地區(qū)沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)2中，水相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的96.2%，沉積物相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量3.7%，斑馬魚相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量0.1%；在以東北地區(qū)沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)3中，水相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)中乙蟲腈的總量的

5、92.01%，沉積物相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)7.9%，斑馬魚相中乙蟲腈的質(zhì)量占整個(gè)系統(tǒng)0.09%，從質(zhì)量平衡的角度可以看出，乙蟲腈在三種微宇宙環(huán)境條件下，進(jìn)入整個(gè)系統(tǒng)中的乙蟲腈90%以上都停留在了水體中，因此，水體是乙蟲腈最終歸趨的匯。
　　通過去除貢獻(xiàn)率計(jì)算，研究發(fā)現(xiàn)在以北京地區(qū)沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)1中，水體中乙蟲腈的降解占整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除總量90.4%，沉積物中的生物降解量和魚體中降解量分別占整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除量的5

6、.6%和3.7%；以湖南地區(qū)的沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)2中，水中乙蟲腈的降解量占其整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的95.4%，只有0.05%的是平流遷出去除的，沉積物和生物體斑馬魚降解量分別占整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的2.52%和2.03%；在以黑龍江地區(qū)沉積物構(gòu)建的水生微宇宙系統(tǒng)3中，水中乙蟲腈的降解量占了整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除總量的86.85%，平流遷出量占其去除總量0.15%，沉積物中對乙蟲腈的降解量占了整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除量的8.45%，魚體

7、中對乙蟲腈的降解量去除量占了整個(gè)系統(tǒng)乙蟲腈去除量的5.5%。從以上結(jié)果可以看出水中的光解和水中微生物降解乙蟲腈是其主要的去除過程。
　　靈敏度分析結(jié)果表明，亨利常數(shù)（H）對乙蟲腈在水生微宇宙環(huán)境中乙蟲腈在各個(gè)相體中濃度計(jì)算的影響均達(dá)到極顯著水平，辛醇水分配系數(shù)（Kow）對沉積物中乙蟲腈濃度的計(jì)算也達(dá)到極顯著水平，乙蟲腈在水中的降解速率（ KWR）和乙蟲腈在水中的降解速率（KBR）對水中乙蟲腈濃度計(jì)算影響達(dá)到顯著水平，而KWR、 K