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1、拉曼光譜技術(shù)以其高靈敏性、快速性以及樣本無(wú)需預(yù)處理等諸多優(yōu)勢(shì),成為非接觸式檢測(cè)領(lǐng)域中的一種關(guān)鍵技術(shù)。然而,作為一種間接性的檢測(cè)技術(shù),拉曼定量分析系統(tǒng)的實(shí)際應(yīng)用常會(huì)遇到光譜重疊、光譜非線性變化以及訓(xùn)練樣本數(shù)量較少等問(wèn)題。為此,本文在深入研究拉曼光譜分析技術(shù)原理的基礎(chǔ)上,基于拉曼光譜解析建模的數(shù)學(xué)理論,針對(duì)實(shí)際問(wèn)題提出了一系列創(chuàng)新性的拉曼光譜定量分析方法,具體內(nèi)容包括:
1)光譜解析算法的首要任務(wù)是建立拉曼光譜的數(shù)學(xué)解析模型,
2、將拉曼光譜表示為多個(gè)Voigt峰函數(shù)的疊加形式。光譜建模的精確程度直接影響定量分析模型的準(zhǔn)確性,而這一過(guò)程往往是一個(gè)高維尋優(yōu)問(wèn)題,需要同時(shí)對(duì)幾十個(gè)乃至幾百個(gè)參數(shù)進(jìn)行同時(shí)尋優(yōu),這導(dǎo)致巨大的運(yùn)算開(kāi)銷(xiāo)并有可能令優(yōu)化問(wèn)題呈現(xiàn)“病態(tài)性”。為了降低優(yōu)化問(wèn)題維數(shù),提高計(jì)算效率,提出了一種快速光譜解析算法,該算法通過(guò)對(duì)峰的重疊性進(jìn)行判斷,在迭代過(guò)程中大大減少了待優(yōu)化的參數(shù)數(shù)量。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明快速解析算法與傳統(tǒng)方法相比具有運(yùn)行時(shí)間短、模型精確度高等優(yōu)點(diǎn)。<
3、br> 2)針對(duì)混合溶液中不同成分的特征峰相互重疊問(wèn)題,提出了一種基于Voigt譜峰函數(shù)的定量分析方法一一直接硬建模算法(Direct hard modeling)。該方法首先將混合溶液光譜解析為Voigt峰的累加和形式,然后通過(guò)對(duì)峰高與待測(cè)成分濃度之間進(jìn)行相關(guān)性分析找到待測(cè)成分在混合物中的特征峰,最后利用特征峰強(qiáng)度與待測(cè)成分濃度之間建立線性模型。以對(duì)二甲苯(PX)裝置吸附塔進(jìn)料成分的定量分析為例,進(jìn)行了對(duì)比研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,與
4、傳統(tǒng)建模方法相比,該算法具有訓(xùn)練樣本數(shù)量少、回歸模型的外推性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。
3)針對(duì)待測(cè)成分在混合物拉曼光譜中可能出現(xiàn)的非線性變化以及混合物中可能存在其它未知成分等復(fù)雜情況,提出了一種基于光譜解析的定量分析算法。該算法首先將待測(cè)成分的拉曼光譜表示為數(shù)學(xué)解析形式,然后通過(guò)對(duì)解析參數(shù)的調(diào)整來(lái)擬合待測(cè)成分光譜在混合物中的非線性變化。當(dāng)混合物中存在未知成分時(shí),該算法利用多個(gè)峰函數(shù)的疊加形式對(duì)未知成分所產(chǎn)生的光譜形態(tài)進(jìn)行擬合并將擬合結(jié)果
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