自由基引發(fā)的溴酸鹽還原機制研究.pdf

1、在飲用水消毒過程中，臭氧氧化技術(shù)越來越多地被應(yīng)用到飲用水處理過程中。含溴飲用水在臭氧消毒的同時會生成2B級潛在致癌物一溴酸鹽（BrO3-），溴酸鹽濃度的控制是確保水質(zhì)安全的一項重要問題。本實驗通過半導(dǎo)體光催化降解的方法是去除飲用水中溴酸鹽。
　　石墨相氮化碳(g-C3N4)作為可見光催化劑具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性及半導(dǎo)體性能，在光催化領(lǐng)域有著誘人的應(yīng)用前景。以三聚氰胺為前驅(qū)體制備的g-C3N4為可見光催化劑，通過X射線粉末衍

2、射分析(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、紫外-可見漫反射光譜分析(UV-Vis)對其物相組成和光催化性能進行表征發(fā)現(xiàn)，制備的層狀g-C3N4有穩(wěn)定片層結(jié)構(gòu)及可見光響應(yīng)的禁帶寬度(～2.80eV)。通過電子順磁共振譜(EPR)和光電化學(xué)測試進一步探究自由基觸發(fā)的光催化還原機制;結(jié)果顯示，g-C3N4不能直接還原溴酸鹽。然而，若有有機小分子（如甲醇）存在，光催化還原效率迅速增大，且pH的變化對降解效果影響不大;通過電子順磁共振譜(EPR

3、)對光催化過程中產(chǎn)生的活性物種進行原位測定，表明g-C3N4因帶隙較窄氧化甲醇的能力較弱，將甲醇氧化成中間體甲氧自由基（CH3O·）自由基，從而還原溴酸根;同時也證實光催化產(chǎn)生的光生空穴和羥基自由基(·OH)將甲醇氧化為CH3O，CH3O·是還原溴酸根的主要活性物種而非光生電子。此外光電化學(xué)測試也表明甲醇能促進光生電子和空穴的分離。本實驗利用石墨相氮化碳作為可見光催化劑，從甲醇氧化產(chǎn)生自由基的角度探究g-C3N4光催化還原溴酸根的機制，