過渡金屬化合物的電子結(jié)構(gòu)研究與調(diào)制.pdf

1、過渡金屬包括元素周期表中從3B到12B共10族,這一類元素的共同特點就是具有未填滿的d軌道,因此在形成化合物時表現(xiàn)出與其他元素的明顯不同,在光,電,磁等方面表現(xiàn)出許多新奇的性質(zhì)。而且這些奇異性質(zhì)對溫度,摻雜,壓力等可調(diào)參數(shù)非常敏感,從而形成了許多豐富多彩的相圖:例如過渡金屬二硫族化合物中典型的電荷密度波與超導共存的行為;錳氧化合物中的金屬.絕緣體相變相圖;以及新型鐵基超導體中的自旋密度波與超導共存的相圖。這些相圖的背后蘊藏了豐富的物理信

2、息并且可能具有廣闊的實用前景,因此成為了目前凝聚態(tài)物理研究的熱點。然而d電子的奇異特性使傳統(tǒng)的能帶理論在研究過渡金屬化合物時已經(jīng)失效,實驗測量成為了理解所有這些奇異性質(zhì)最直接也是最有效的手段,針對這類體系的實驗手段例如掃描隧道顯微鏡(STM)以及角分辨光電子能譜(ARPES)等在近十年得到的巨大的發(fā)展?，F(xiàn)代的角分辨光電子能譜技術(shù)已經(jīng)不局限于測量固體中的帶隙,通過對數(shù)據(jù)的進一步分析我們還可以同時得到固體中價電子的能量、運動方向和散射性質(zhì),

3、從而對固體內(nèi)部的能帶,軌道等給出一個全面的理解。本論文的前半部分主要介紹了利用光屯子能譜對經(jīng)典的過渡金屬二硫族化合物1T-CuxTiSe2以及新型的鐵基超導體BaFe2-xCoxAs2的測量,并得到如下結(jié)果:1、針對具有廣泛爭議的1T-TiSe2的2×2×2的電荷密度波機理給出了合理的解釋并且合理的理解了摻雜后樣品的相圖:利用角分辨光電子能譜對這類樣品的電子結(jié)構(gòu)隨摻雜的變化進行了系統(tǒng)的研究;觀察到化學勢隨著摻雜的抬升符合剛帶模型,同時電

4、荷密度波引起的價帶折疊受到了摻雜的顯著壓制。通過對費米能量處的Ti3d能帶譜權(quán)重的分析得到3d能帶得到了來自插層銅原子的填充,這為超導的產(chǎn)生提供了必要的條件。綜合我們的分析,我們提出1T-TiSe2中的電荷密度波行為起源于電子-空穴能帶之間的相互作用,并且通過影響價帶節(jié)省系統(tǒng)能量。隨著摻雜提升化學勢,一方面電荷-空穴的相互作用被顯著削弱,壓制電荷密度波:另一方面費米面的態(tài)密度得到增加,產(chǎn)生超導。我們的實驗利用摻雜后的樣品,針對以往爭論的

5、根源,從能帶和態(tài)密度兩個角度做出了合理的解釋,解決了一個長期的爭論。2、研究了新型超導體BaFe2-xCoxAs2,得到了這類樣品的能帶結(jié)構(gòu)以及隨摻雜的變化,觀察到了電子摻雜摻雜對M點和Γ點不同的影響。針對以上樣品的研究一方面讓我們驚嘆光電子能譜這一實驗手段的強大,另一方面也讓我們感嘆由于它的表面敏感,目前的研究領(lǐng)域還局限于能解理的塊材樣品。許多同樣有意思的樣品例如La1-xSrxMnO3等,由于無法解理只能放棄。為了擴大我們的研究領(lǐng)域

6、同時也是對進一步推廣光電子能譜進行了以下的嘗試:1、氧化物分子束外延技術(shù)與角分辨光電子能譜儀有機的結(jié)合起來,自主設(shè)計了與光電子能譜儀的設(shè)計和搭建工作。完成了低溫和常溫蒸發(fā)源的設(shè)計和制作:設(shè)計并且完成了臭氧提純系統(tǒng)。目前位于復旦大學的氧化物分子束外延系統(tǒng)的搭建已經(jīng)進入尾聲,處于調(diào)試階段。2、受ICTP資助在意大利交流期間.參與了LSMO體系的分子束外延生長,La1-xSrxMnO3由于其獨特的磁電性質(zhì),是下一代磁存儲材料的熱門侯選。借助M