Cu-CeO-,2--NiO和Cu-CeO-,2--TiO-,2-光催化CO-,2-和H-,2-O合成甲醇的研究.pdf

1、CO<,2>既是一種溫室效應(yīng)氣體，又是地球的重要碳源，其合理利用具有重要意義。甲醇是重要的有機(jī)化工原料，由其可以合成諸如汽油、甲醛等非常重要的有機(jī)物。由二氧化碳制備甲醇，不僅可利用自然界中廉價(jià)而豐富的碳資源合成重要的化工產(chǎn)品，同時(shí)減輕二氧化碳對(duì)環(huán)境所造成的負(fù)面影響，所以，將CO<,2>和H<,2>O合成甲醇這一熱表面難以實(shí)現(xiàn)的反應(yīng)體系通過(guò)光催化反應(yīng)技術(shù)得以完成，具有重要的意義。 本文采用固相法制備了復(fù)合型半導(dǎo)體材料CH/CeO<

2、,2>-NiO催化劑，并將它用于光催化CO<,2>合成甲醇的反應(yīng)中，考察了不同的制備方法、摻銅量、反應(yīng)溫度、光照時(shí)間及催化劑焙燒溫度燈因素對(duì)催化活性的影響。利用X射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、紅外(FT-IR)、程序升溫還原(H<,2>-TPR)以及電化學(xué)等技術(shù)對(duì)材料進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對(duì)于催化活性最好的催化劑，采用500℃焙燒，摻Cu量為0.5wt％時(shí)．催化劑活性最高，且反應(yīng)溫度為50℃，光照8h的實(shí)驗(yàn)條件下，其甲醇產(chǎn)

3、量可達(dá)156.7μmol/g-Cat。 其次研究了稀土CeO<,2>對(duì)Cu/TiO<,2>催化劑的改性。采用不同的浸漬方式，制備了三種Cu-CeO<,2>/TiO<,2>催化劑。利用XRD、BET、FT-Raman、H<,2>-TPR以及電化學(xué)等技術(shù)對(duì)三種催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，三種催化劑的制備方法很接近，只是浸漬的順序有所不同，但制備出來(lái)的催化劑其內(nèi)部晶相卻有很大的不同，活性明顯有很大差異。而且，他們的物理化學(xué)性質(zhì)、Ram

4、an光譜性質(zhì)、還原性質(zhì)、光電流性質(zhì)都是不同的。他們的催化活性相比于沒(méi)有改性的Cu/TiO<,2>催化劑都有一定的提高，其中采用分浸法中先浸Ce(NO<,3>)<,4>；再浸Cu(NO<,3>)<,2>的Cu-Ce/TiO<,2>,催化劑活性最好；采用共浸法制備的(Cu-Ce)/TiO<,2>催化劑活性其次；采用分浸法中先浸Cu(NO<,3>)2再浸Ce(NO<,3>)4的標(biāo)記Ce-Cu/TiO<,2>催化劑活性最低。本部分實(shí)驗(yàn)同時(shí)還考察