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1、低溫甲醇合成是熱力學(xué)有利的反應(yīng),催化劑具有關(guān)鍵性的作用。本文對(duì)銅基催化劑的低溫甲醇合成性能進(jìn)行了研究,考察了制備條件(摩爾比、沉淀pH、還原溫度、添加第三組分等)和反應(yīng)條件對(duì)原料氣中CO、CO2的轉(zhuǎn)化行為和甲醇選擇性的影響。對(duì)催化劑的物相、形貌、還原行為、吸附行為、表面金屬分散度等進(jìn)行了表征。獲得的主要研究結(jié)論如下:
(1)采用并流共沉淀法在Cu/MgO=3、沉淀pH=10,260℃還原條件下制備的Cu/MgO催化劑,以含
2、2%CO2合成氣為原料氣,在催化劑用量為4 g、W/F=75 g·h/mol、乙醇為溶劑、423K、5.0MPa評(píng)價(jià)條件下,原料CO轉(zhuǎn)化率為29.6%,CO2轉(zhuǎn)化率為15.0%,甲醇選擇性為100%;催化活性隨反應(yīng)溫度、壓力升高而增加。添加助劑HCOOK,CO轉(zhuǎn)化率提高到39.1%,但是甲醇選擇性為94.1%,副產(chǎn)物為甲酸乙酯,同時(shí)形成了CO2。表征結(jié)果表明:隨著銅含量增加,催化劑的還原溫度升高,吸附CO能力增強(qiáng)。
(2)
3、采用并流共沉淀法在Cu/ZnO=1、沉淀pH=8,240℃還原條件下制備的Cu/ZnO催化劑,在典型評(píng)價(jià)條件下,CO轉(zhuǎn)化率為41.2%,CO2轉(zhuǎn)化率為26.5%,甲醇選擇性為94.8%。添加助劑HCOOK,CO轉(zhuǎn)化率提高到52.0%,甲醇選擇性為87.0%,同時(shí)CO2生成量增加。表征結(jié)果表明:隨著銅含量增加,催化劑的還原溫度升高,吸附CO能力減弱。
(3)Cu/MgO(3∶1)添加第三組分降低了原料轉(zhuǎn)化率。MnO2添加為1
4、0wt%時(shí),甲醇選擇性為96.5%;MnO2添加使催化劑Cu晶粒減小,CO-TPD峰向低溫移動(dòng),Cu表面積和分散度降低;ZrO2添加2~10wt%時(shí),對(duì)甲醇選擇性幾乎沒(méi)影響,ZrO2添加同樣使Cu晶粒變小,CO-TPD峰向低溫移動(dòng),Cu表面積和分散度降低;添加26.7wt%TiO2,促進(jìn)了Cu還原,增強(qiáng)了對(duì)CO的吸附,甲醇選擇性從96.2%升高至99.4%。表明Cu作為主要活性組分對(duì)低溫甲醇合成的催化作用。
(4)Cu/Z
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