釹改性TiO-,2-光催化二氧化碳和水合成甲醇.pdf

1、將光促表面催化反應(yīng)技術(shù)應(yīng)用于CO<,2>與H<,2>O合成CH<,3>OH這一熱表面催化難以實(shí)現(xiàn)的反應(yīng)體系，不僅可利用自然界中廉價(jià)而豐富的碳資源，減輕二氧化碳對(duì)環(huán)境所造成的負(fù)面影響，而且產(chǎn)物甲醇又是非常重要的化工基礎(chǔ)原料，由其可以合成諸如汽油等非常重要的有機(jī)物，所以具有重要意義。 本文使用稀土金屬和過(guò)渡金屬通過(guò)溶膠．凝膠法和等體積浸漬法對(duì)納米二氧化鈦進(jìn)行改性，考察了不同的摻雜方法、摻雜離子的種類(lèi)、摻雜離子量、熱處理溫度等因素對(duì)二

2、氧化鈦的晶型結(jié)構(gòu)以及光催化活性的影響。并將各催化劑用于目的反應(yīng)對(duì)改性效果進(jìn)行評(píng)價(jià)，比較后將工作重點(diǎn)放在改性效果顯著的稀土金屬釹和過(guò)渡金屬銅、鐵的改性研究，嘗試?yán)眠^(guò)渡金屬和稀土金屬對(duì)二氧化鈦進(jìn)行共摻雜改性。采用X-射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、紫外-可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)、紅外光譜(IR)、拉曼光譜(FT-Raman)、光電化學(xué)性能等測(cè)試手段對(duì)各改性納米TiO<,2>進(jìn)行物性表征，對(duì)比研究了離子單摻雜和過(guò)渡金屬-稀土金屬

3、離子共摻雜催化劑的材料結(jié)構(gòu)、吸光性能、化學(xué)吸附性能等的差異，探討了各摻雜離子在催化劑中的作用機(jī)理。并探索了目的反應(yīng)體系中溫度、二氧化碳?jí)簭?qiáng)、光照時(shí)間及催化劑用量等各因素對(duì)目的產(chǎn)物甲醇產(chǎn)量的影響。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示用溶膠凝膠法制備的催化劑平均粒徑小，分布均勻，且與等體積浸漬法制備的催化劑比較，對(duì)目的反應(yīng)的催化效果更好。釹的摻雜抑制了高溫煅燒過(guò)程中氧化鈦從銳鈦礦相向金紅石相的轉(zhuǎn)化，同時(shí)有效抑制了TiO<,2>的粒徑增長(zhǎng)，另外，光響應(yīng)范圍

4、向可見(jiàn)光方向紅移，擴(kuò)展了TiO<,2>利用太陽(yáng)光波長(zhǎng)的范圍，提升了對(duì)可見(jiàn)光的敏感度。銅或鐵與釹元素的共摻雜可能存在協(xié)同效應(yīng)，過(guò)渡金屬元素的加入進(jìn)一步提升了TiO<,2>的催化活性，其中在同等反應(yīng)條件下1％Cu<'2+>-0.2％Nd<'3+>-TiO<,2>催化下的甲醇產(chǎn)量是0.2％Nd<'3+>-TiO<,2>催化下甲醇產(chǎn)量的2.3倍，1％Cu<'2+>-TiO<,2>催化下產(chǎn)量的7.8倍。 對(duì)于催化劑中金屬最佳摻雜量的確定，