紫外光解加速磺胺嘧啶(SD)生物降解的機(jī)理.pdf

1、磺胺嘧啶(Sulfadiazine，SD)作為一種重要的抗生素類藥物，是由嘧啶環(huán)和苯環(huán)構(gòu)成的是一種含氮、硫的雜環(huán)化合物，是磺胺類藥物的代表，屬于較難生物降解的化合物。由于該類藥物使用量較大，每年都有大量藥物進(jìn)入環(huán)境系統(tǒng)中，給自然環(huán)境，尤其是水環(huán)境系統(tǒng)帶來不利的影響。因此對含磺胺類廢水的處理研究日益受到重視。目前大多數(shù)城市生活污水處理廠均以活性污泥法為主，其主要功能以去除氨氮、TP、COD或BOD為主，缺乏對藥物活性組分有效的去除功能。因

2、此，一旦污水處理系統(tǒng)遭遇到類似嘧啶藥物組分這類具有對微生物強(qiáng)抑制性成分的排入，輕者導(dǎo)致污水處理效率的下降，重者則導(dǎo)致整個(gè)活性污泥系統(tǒng)的崩潰。而采用有效的處理方法緩解磺胺嘧啶藥物對微生物的抑制性，加速其在環(huán)境水體中的降解速度，以避免對人類自身產(chǎn)生危害具有重要的實(shí)際意義。
　　目前的研究發(fā)現(xiàn)，針對磺胺類藥物廢水，化學(xué)氧化法處理效率較高，但降解不徹底，還可能生成對環(huán)境有不利影響的中間產(chǎn)物。而單一的生物法降解效率低，還往往受到生物抑制導(dǎo)致

3、生物活性下降。而通過紫外光解或光催化方法作為生物方法的預(yù)處理，可以明顯地提高磺胺藥物可生化性，并提高它們的降解速率。
　　本實(shí)驗(yàn)深入探討紫外光促進(jìn)SD生物降解的原因和機(jī)理，通過分級動力學(xué)描述SD降解情況，分析紫外光照射下的中間產(chǎn)物的生成，探究SD的光解途徑，尤其是在生物降解過程中，以中間產(chǎn)物作為內(nèi)源電子供體時(shí)，基于電子流分布的原理對比不同中間產(chǎn)物是否對SD的生物降解產(chǎn)生影響。根據(jù)已有的文獻(xiàn)，探究外源電子對SD生物降解的促進(jìn)作用，并

4、試圖深入探究電子流向和分配情況。結(jié)果表明:
　　(1)通過不同紫外光強(qiáng)下，對比SD的降解速率，通過分級動力學(xué)模型，符合0.6級動力學(xué)，Pearson系數(shù)均在0.99以上，擬合情況較好。當(dāng)紫外光強(qiáng)度從0.3 mW/cm2逐步增加到0.45 mW/cm2、0.6 mW/cm2和0.9 mW/cm2時(shí)，SD的降解速率分別增加了29％、120％和238％。較強(qiáng)的紫外光能夠明顯加速磺胺嘧啶(SD)的降解，這樣有利于節(jié)省實(shí)驗(yàn)時(shí)間，加快實(shí)驗(yàn)進(jìn)程

5、，節(jié)省能源等，也為后續(xù)實(shí)驗(yàn)找出最佳光照強(qiáng)度。
　　(2)根據(jù)文獻(xiàn)，光照實(shí)驗(yàn)取樣結(jié)果分析檢測和物料平衡的計(jì)算，給出光解途徑，通過高效液相色譜，定量測出兩種主要的中間產(chǎn)物:對氨基苯磺酸(p-aminobenzenesulfonic acid，4-ABS)和二氨基嘧啶(2-aminopyrimidine，2-AP)，驗(yàn)證了光解途徑，同時(shí)分析了光解過程中，N和S的脫除。發(fā)現(xiàn)S基本以離子形式完全脫除，進(jìn)一步驗(yàn)證了光解途徑。
　　(3)

6、三組模擬實(shí)驗(yàn):2-AP+SD;4-ABS+SD;2-AP+4-ABS+SD，結(jié)果通過動力學(xué)模型描述，對比發(fā)現(xiàn)2-AP減緩了SD生物降解，而4-ABS則明顯加速了生物降解，說明2-AP與SD類似，都存在對微生物的抑制作用，而光解后促進(jìn)SD生物降解的原因是由于4-ABS的生成。
　　(4)根據(jù)已有的研究成果，推測外源電子在生物降解過程中的加速作用，以4-ABS為主要研究對象，通過物料平衡與電子平衡，推測SD光催化/生物耦合降解途徑。通

7、過實(shí)驗(yàn)證明，由于SD的初始反應(yīng)速率是單加氧反應(yīng)，提高電子供體的濃度可以明顯提高SD的生物降解速率。紫外光解之所以可以提高SD的生物降解速率是因?yàn)樯傻?-ABS可以在生物反應(yīng)時(shí)，釋放出電子供體，從而加速了SD的生物降解速率。且SD的生物反應(yīng)與電子當(dāng)量數(shù)成正比。
　　綜上所述，通過光解后的磺胺嘧啶不僅可使微生物的抑制性得到緩解，同時(shí)可以有效提高磺胺嘧啶的降解速率，通過深入探討SD在紫外照射下的降解，了解其光解和生物降解的途徑及不同，