UV-O3降解水中磺胺嘧啶的效能和機(jī)理研究.pdf

1、抗生素在預(yù)防和治療人類和動(dòng)物疾病以及在養(yǎng)殖和農(nóng)業(yè)都得到了廣泛的應(yīng)用。然而由于不合理的使用，在環(huán)境介質(zhì)中，特別是水環(huán)境中不斷的檢測(cè)出了抗生素的存在。由于抗生素對(duì)人體以及生態(tài)環(huán)境存在著潛在的危害，因此，研究高效、經(jīng)濟(jì)的可用于去除水中抗生素的技術(shù)是非常必要的。
　　本文選取單獨(dú)臭氧工藝（O3）、單獨(dú)紫外工藝（UV）和紫外聯(lián)用臭氧工藝（UV/O3）對(duì)降解水中典型抗生素-磺胺嘧啶（SDZ）的降解效能進(jìn)行了研究和對(duì)比，并且考察了關(guān)鍵因素對(duì)磺胺

2、嘧啶降解速率的影響。經(jīng)過(guò)10分鐘的反應(yīng)，O3能夠有效的去除水中的磺胺嘧啶，UV工藝對(duì)磺胺嘧啶的去除效果不是很理想。提高氣態(tài)臭氧濃度或者增加紫外強(qiáng)度會(huì)提高磺胺嘧啶的降解速率；增加磺胺嘧啶初始濃度會(huì)降低降解速率。溶液的pH值對(duì)O3工藝有著明顯的影響，一方面pH值會(huì)改變臭氧與磺胺嘧啶的作用方式；另一方面pH值會(huì)影響磺胺嘧啶的解離狀態(tài)從而影響其反應(yīng)活性。對(duì)于UV工藝，溶液pH值主要是改變了磺胺嘧啶的離解狀態(tài)進(jìn)而改變了其光解活性。UV/O3工藝作

3、為一種典型的高級(jí)氧化工藝，與單獨(dú)工藝相比，不僅能夠更高效的去除水中的磺胺嘧啶，同時(shí)也體現(xiàn)了兩者協(xié)同作用。關(guān)鍵因素對(duì)UV/O3工藝降解磺胺嘧啶的作用規(guī)律與O3工藝相似。
　　采用密度泛函理論（DFT）對(duì)磺胺嘧啶的分子構(gòu)型進(jìn)行了優(yōu)化，得到了各個(gè)原子的電荷分布，進(jìn)一步通過(guò)計(jì)算得到了各個(gè)原子的Fukui函數(shù)值，從而確定了磺胺嘧啶分子可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的位點(diǎn)；采用液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜（UPLC-MS/MS）技術(shù)對(duì)3種處理方式下的樣品進(jìn)行了檢測(cè)

4、，結(jié)合量子化學(xué)計(jì)算的反應(yīng)位點(diǎn)，確定了反應(yīng)過(guò)程中的中間產(chǎn)物，從而得到了磺胺嘧啶在三種處理方式下的降解途徑。O3工藝降解磺胺嘧啶主要是通過(guò)O3分子的直接作用，從而引起S-N鍵的斷裂和嘧啶環(huán)的開環(huán)反應(yīng)；UV降解磺胺嘧啶主要是通過(guò)紫外光的直接作用，檢測(cè)到了一種磺胺嘧啶的UV光降解產(chǎn)物，找到了一個(gè)磺胺嘧啶可能發(fā)生反應(yīng)的新的位置；在UV/O3工藝中，羥基自由基（·OH）發(fā)揮著重要的作用，檢測(cè)到了更多的中間產(chǎn)物，確定了磺胺嘧啶可能與·OH發(fā)生反應(yīng)的3