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文檔簡介
1、負載型貴金屬催化劑因其對各類氧化還原反應均具有優(yōu)異的催化性能,廣泛應用于石油化工和精細化業(yè)等領域。然而,由于貴金屬資源稀缺,價格昂貴,探索和研究新型高效非貴金屬催化劑對貴金屬進行部分替代甚至完全替代已成為當前的一項重要任務。近年來,催化劑活性組分的多元化為實現(xiàn)貴金屬組分的高效利用與替代提供了可能。本論文采用層狀復合金屬氫氧化物(LDH)前驅體法設計合成了高分散及穩(wěn)定分散的雙金屬PdNi催化劑以及NiMn催化劑,以期通過催化劑制備方法的創(chuàng)
2、新,實現(xiàn)低貴金屬負載量催化劑及非貴金屬催化劑催化性能的強化。
首先,以貴金屬高效利用為目標,將Ni引入LDH層板構筑三元NiMgAl-LDH層狀納米材料,并在靜電作用下,將活性組分前驅體PdCl42-均勻吸附于LDH層板表面,共還原后得到新型負載型雙金屬PdNi/MgAl-MMO催化劑。由于LDH層板的晶格定位效應以及共還原過程中惰性組分MgO和Al2O3的阻隔作用,該催化劑具有較高的金屬分散度和分散穩(wěn)定性。以重要石油化工過程
3、乙炔選擇性加氫為探針反應,對采用LDH前驅體法制得的高分散PdNi催化劑與采用共浸漬還原法和溶膠固定化法所制得的PdNi催化劑進行系統(tǒng)比較,揭示了不同制備方法對PdNi雙金屬納米催化劑活性組分的結構、形貌、金屬分散程度以及金屬組分間相互作用的影響,并探討了雙金屬PdNi催化劑在該反應中的構效關系。
其次,以貴金屬替代為目標,將非貴金屬Ni、Mn同時引入LDH層板,制備二元NiMn-LDH催化材料。由于LDH的層柱狀結構,使得N
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