微結(jié)點力學(xué)性質(zhì)及電子輸運行為的理論研究.pdf

1、微結(jié)點(Small contact)是指金屬或非金屬原子鏈、氣體分子、有機分子或者一些納米結(jié)構(gòu)與微小金屬電極接觸形成的微觀結(jié)點。由于其奇特的力學(xué)和電子輸運性質(zhì)，近年來，微結(jié)點得到了來自實驗和理論上的廣泛關(guān)注。 微結(jié)點力學(xué)和電子輸運性質(zhì)的研究具有理論和應(yīng)用兩方面的重要意義。一方面，當微結(jié)點受力拉伸、發(fā)生斷裂時，在其斷點附近有時可以出現(xiàn)一個分子或者一個原子。這樣，研究其力學(xué)性質(zhì)和輸運行為可以加深人們對單個原子或分子力學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的了

2、解。另一方面，由于不同金屬、分子、以及納米結(jié)構(gòu)形成的微結(jié)點具有不同的電子輸運性質(zhì)，研究微結(jié)點的輸運性能可以幫助人們設(shè)計具有不同功能的電子器件。因而，微結(jié)點力學(xué)和電子輸運性質(zhì)的研究成為目前凝聚態(tài)物理學(xué)和分子電子學(xué)的重要課題。 本文中，我們采用密度泛函理論(Density functional theory，DFT)和非平衡態(tài)格林函數(shù)方法(Non-equilibrium Green's function method，NEGF)，對

3、微結(jié)點的力學(xué)性質(zhì)及電子輸運行為進行了較為深入的理論研究。取得了一些有價值的結(jié)果。 1、氣體環(huán)境對微金屬結(jié)點力學(xué)和輸運性質(zhì)的影響對O<,2>環(huán)境下Ag結(jié)點形變行為和輸運性質(zhì)進行了研究，結(jié)果表明：O<,2>分子會顯著改變Ag結(jié)點的力學(xué)和輸運性質(zhì)。當O<,2>分子被置于Ag結(jié)點中心附近時，它能進入到金屬結(jié)點中去，形成所謂金屬。分子結(jié)點。對O<,2>分子侵入Ag結(jié)點的機制進行了模擬，發(fā)現(xiàn)外界的拉力在此過程中起重要的作用。當O<,2>分子

4、進入結(jié)點后，分子和結(jié)點的力學(xué)性質(zhì)都會發(fā)生顯著的變化：斷開金屬一分子結(jié)點所需拉力顯著不同于斷開相同金屬結(jié)點所需要的拉力。結(jié)點的斷裂長度明顯地不同于純金屬結(jié)點。我們還計算了系統(tǒng)的透射系數(shù)以及態(tài)密度在中央散射區(qū)的投影，并討論了它們在系統(tǒng)形變過程的演化，這種方法清晰地顯示出系統(tǒng)的輸運通道(Trsmission chapels)及其變化。通過將態(tài)密度投影到結(jié)點的各個原子上，我們把傳輸通道和原子軌道聯(lián)系起來，這樣，體系的輸運性質(zhì)便可以從系統(tǒng)的電子局

5、域結(jié)構(gòu)給出解釋。氣體環(huán)境對金屬結(jié)點輸運性能的影響可以這樣進行說明：在氣體分子進入金屬結(jié)點后，會形成新的傳輸通道。電子可以直接越過分子進行傳對碳管電子結(jié)構(gòu)和輸運特性的影響?？疾炝讼到y(tǒng)束縛能隨H<,2>O到電極距離的變化，展示了金屬電極對碳管吸附性能的影響。計算了H<,2>O分子束縛能隨偏壓的變化，發(fā)現(xiàn)偏壓會顯著改變系統(tǒng)的優(yōu)化結(jié)構(gòu)，偏壓所致的Stark效應(yīng)會影響系統(tǒng)的輸運性能。 2、兩個一維碳鏈的輸運性能研究了Al電極間兩個一維碳

6、原子鏈的電子輸運性能。發(fā)現(xiàn)碳鏈間距不同時，碳鏈間通過三種不同的方式影響彼此的輸運性質(zhì)。據(jù)此，將鏈間距分成三種范圍。 (1)原子軌道相互作用范圍。當兩條間距小于3.5A時，雙鏈的電流和電導(dǎo)明顯偏離單鏈電導(dǎo)的兩倍值。通過擴展分子自洽哈密頓本征態(tài)的分析發(fā)現(xiàn)，此時兩條鏈通過原子軌道的耦合改變彼此的能級結(jié)構(gòu)。這種情況下，電流電導(dǎo)隨距離的變化非常顯著。 (2)傳輸模式的干涉范圍。我們將晶體表面的洞位分成兩種不同類型，通過計算系統(tǒng)的透

7、射譜發(fā)現(xiàn)，兩條鏈間距大于4.5A的雙鏈占據(jù)相同洞位時透射譜不隨距離顯著改變，占據(jù)不同的洞位時情況也一樣。但占據(jù)相同洞位和占據(jù)不同洞位時系統(tǒng)的透射譜明顯不同。我們考察了多個系統(tǒng)，發(fā)現(xiàn)透射譜明顯分成兩組。由于軌道分析顯示此時雙鏈間不存在彼此的耦合，通過計算電極和碳鏈的電荷轉(zhuǎn)移發(fā)現(xiàn)，這種現(xiàn)象與電荷轉(zhuǎn)移量也無關(guān)系，于是我們認為這是由于每個鏈中傳輸?shù)碾娮硬ǖ母缮娈a(chǎn)生的。 (3)經(jīng)典傳輸模式范圍?？梢酝茰y，如果雙鏈間距超出電子波的相干波長，