低維納米系統(tǒng)電子輸運(yùn)性質(zhì)的理論研究.pdf

1、傳統(tǒng)電子器件的微型化引起人們對(duì)納米與分子電子器件研究的廣泛關(guān)注，在實(shí)驗(yàn)和理論兩方面都已開(kāi)展了大量的研究工作。許多低維納米系統(tǒng)諸如有機(jī)分子、納米管、富勒烯、石墨烯、單分子磁體等可以表現(xiàn)出一些類似微尺度電子器件的功能特性，如場(chǎng)效應(yīng)晶體管特性、分子開(kāi)關(guān)、負(fù)微分電阻特性、自旋過(guò)濾器或自旋閥等。
　　本論文采用非平衡格林函數(shù)與密度泛函理論相結(jié)合的方法研究了一些低維納米系統(tǒng)的電子輸運(yùn)性質(zhì)，這些系統(tǒng)分別包括有機(jī)共軛分子、單分子磁體，以及有缺陷、

2、邊緣有突起結(jié)構(gòu)或摻雜的石墨烯納米帶結(jié)構(gòu)。本論文主要由以下幾部分組成:
　　在第一章中，我們簡(jiǎn)要介紹了納米與分子電子學(xué)的研究背景。在對(duì)納米與分子電子學(xué)的產(chǎn)生及近年來(lái)的研究近況作簡(jiǎn)要回顧之后，著重介紹了幾個(gè)推動(dòng)納米與分子電子學(xué)快速發(fā)展的實(shí)驗(yàn)技術(shù)及與之相關(guān)的研究成果。然后介紹了在理論計(jì)算與模擬方面的研究進(jìn)展情況。最后簡(jiǎn)單介紹了本論文的主要研究?jī)?nèi)容。
　　在第二章中，我們介紹了本論文采用的理論計(jì)算方法。首先介紹了研究量子輸運(yùn)問(wèn)題時(shí)所

3、基于的Landauer-Büttiker理論輸運(yùn)圖像。然后介紹了計(jì)算電子輸運(yùn)問(wèn)題時(shí)常采用的非平衡格林函數(shù)方法，以及在研究納米與分子體系的幾何和電子結(jié)構(gòu)時(shí)采用的密度泛函理論方法。最后介紹了本論文中所采用的基于非平衡格林函數(shù)與密度泛函理論相結(jié)合的第一性原理計(jì)算方法。
　　在第三章中，我們研究了由卟啉和苯環(huán)組成的一系列有機(jī)共軛分子的電子輸運(yùn)性質(zhì)。分別討論了這些有機(jī)分子在具有不同內(nèi)部構(gòu)型及官能團(tuán)取代時(shí)對(duì)其電子輸運(yùn)性質(zhì)的調(diào)控。計(jì)算結(jié)果表明當(dāng)

4、改變分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)由共面構(gòu)型到垂直構(gòu)型時(shí)可實(shí)現(xiàn)電路由“開(kāi)”到“關(guān)”的狀態(tài)，且開(kāi)/關(guān)比率較大。當(dāng)發(fā)生氨基(-NH2)或硝基(-NO2)取代時(shí)，可明顯提高開(kāi)/關(guān)比率。由卟啉和兩個(gè)苯環(huán)組成的復(fù)合物通過(guò)調(diào)控分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)可表現(xiàn)出更多樣有趣的開(kāi)關(guān)效應(yīng)。據(jù)本章的研究結(jié)果可以建議:由諸如此類的π共軛分子組成的分子線通常可以表現(xiàn)出開(kāi)關(guān)功能，通過(guò)在分子上增加官能團(tuán)的方法可以靈活調(diào)控開(kāi)關(guān)效率。
　　在第四章中，我們研究了單分子磁體Mn(dmit)2的電子

5、自旋輸運(yùn)性質(zhì)。分別討論了兩端的dmit分別處于共面和垂直構(gòu)型時(shí)的電子結(jié)構(gòu)以及通過(guò)分子結(jié)的自旋電流極化現(xiàn)象和自旋閥功能特性。通過(guò)其共面構(gòu)型的電流表現(xiàn)出較明顯的自旋極化現(xiàn)象，極化率高達(dá)82％。然而對(duì)于其垂直構(gòu)型，此時(shí)通過(guò)分子結(jié)的電流會(huì)受到強(qiáng)烈的阻礙，導(dǎo)致電路助于不導(dǎo)通狀態(tài)。這些結(jié)果表明Mn(dmit)2單分子磁體可以作為自旋過(guò)濾器或自旋閥的候選材料。
　　在第五章中，我們研究了具有兩種三角形缺陷結(jié)構(gòu)的Zigzag類型的石墨烯納米帶(Z

6、GNRs)的電子輸運(yùn)性質(zhì)。結(jié)果表明具有向上三角形缺陷結(jié)構(gòu)的ZGNRs可以具有比完美的ZGNRs更大的電流，這主要是由于這種缺陷結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了對(duì)稱性破壞而產(chǎn)生更多電子傳輸通道。然而對(duì)于三角形向右的缺陷結(jié)構(gòu)，通過(guò)石墨烯納米帶的電流則受到明顯抑制，并且表現(xiàn)出負(fù)微分電阻(NDR)特性。這種缺陷設(shè)計(jì)可以成為一種調(diào)控石墨烯納米器件的電子輸運(yùn)特性的有效方法，并且建議一些三角形向右缺陷的ZGNRs可以作為負(fù)微分電阻器件的候選材料。
　　在第六章中，我

7、們研究了邊緣上有三角形突起的ZGNRs的電子輸運(yùn)性質(zhì)。結(jié)果表明邊緣上的三角形突起會(huì)明顯破壞該邊緣態(tài)電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而調(diào)控其電子輸運(yùn)特性。對(duì)于具有偶數(shù)條鏈的ZGNRs來(lái)說(shuō)，當(dāng)兩邊的兩個(gè)三角形突起具有不同相對(duì)距離時(shí)，能夠顯著地增加或減小納米結(jié)的電導(dǎo)，同時(shí)還會(huì)出現(xiàn)負(fù)微分電阻效應(yīng)。納米結(jié)電導(dǎo)的反常增加是歸因于一個(gè)新的Z型電子傳輸路徑的產(chǎn)生和納米帶鏡像對(duì)稱性的消失。對(duì)于奇數(shù)條鏈的ZGNRs來(lái)說(shuō)，邊緣上的三角形突起起到抑制電流的作用，仍然可以保持其線性

8、的I-V曲線特性。這些邊緣改性方法使得基于石墨烯的納米材料可以表現(xiàn)出更豐富的電子輸運(yùn)現(xiàn)象，預(yù)計(jì)在將來(lái)的納米電子器件設(shè)計(jì)方面會(huì)有所幫助和應(yīng)用。
　　在第七章中，我們研究了有序摻雜B或N原子的ZGNRs的電子輸運(yùn)性質(zhì)。結(jié)果表明B或N原子的摻雜可以誘導(dǎo)更多電子傳輸通道，明顯提高其電導(dǎo)。摻雜濃度越高，電流增大幅度越明顯。當(dāng)摻雜一列B或N原子時(shí)，摻雜位置更靠近中央時(shí)，電流增大系數(shù)越大。對(duì)于摻雜B原子的濃度較低時(shí)以及摻雜N原子時(shí)，I-V曲線表