基于片層材料的抗菌復(fù)合膜制備及分離性能研究.pdf

1、隨著膜分離技術(shù)研究的不斷深入，具有抗菌和自清潔作用的功能化復(fù)合膜研究成為其中的熱點(diǎn)之一。二維片層材料的片層結(jié)構(gòu)不僅能夠提供特定的分子傳遞通道，而且因其具有各種各樣的官能團(tuán)使得其在復(fù)合膜制備的過程中為其功能化的改性提供方便。氧化石墨烯納米片（GO）和氮化碳（g-C3N4）作為兩種代表性二維片層材料因其優(yōu)異的理化性質(zhì)，使得其在功能膜制備方面具有廣闊的應(yīng)用前景。本文旨在將GO納米片和g-C3N4通過一定的方法負(fù)載在PAN基膜表面，從而制備出具

2、有抗菌和自清潔作用的復(fù)合膜。論文研究的主要內(nèi)容及成果如下：
　?。?）多尺寸GO抗菌測試與GO/HPEI/PAN復(fù)合膜的制備
　　采用改進(jìn)的Hummers法制備GO納米片，通過控制氧化程度與超聲破碎時間的方法制備不同尺寸的GO納米片。然后通過測定GO納米片尺寸得到統(tǒng)計(jì)學(xué)意義的尺寸分布，測定其最小抑菌濃度（MIC），結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)GO納米片的尺寸大于細(xì)菌尺寸時，誘捕作用對于其抗菌作用更為明顯，反之則切割作用更為適用；而氧活性自由

3、基（ROS）在抗菌過程中同樣具有很重要的作用。實(shí)驗(yàn)測定相同負(fù)載量條件下不同尺寸的GO納米片制備的GO/PAN復(fù)合膜的分離性能，結(jié)果表明：4 bar下，其最大純水通量為20.57 L/(m2·bar·h)，且對NaCl、MgSO4和活性黑（RBD）的最大截留率分別為28.7％、35.3%、95.9%。使用超支化聚乙烯亞氨（HPEI）作為交聯(lián)劑將GO納米片負(fù)載于PAN基膜表面，然后通過對比HPEI加入后復(fù)合膜的分離性能，結(jié)果表明：4 bar

4、下，GO/HPEI/PAN復(fù)合膜的最大純水通量為9.6 L/(m2·bar·h)，而對NaCl和MgSO4最大截留率分別為53.2%和68.8%，可見HPEI的加入對于復(fù)合膜分離性能提升有很大幫助，而且此時復(fù)合膜的抗菌性與負(fù)載量關(guān)系不大，均保持在50%左右。
　　（2）SiO2·NH2-GO復(fù)合材料和SiO2·NH2-GO/HPEI/PAN復(fù)合膜的制備
　　GO納米片為模板，通過原位生成法在GO納米片表面均勻的生成一層20

5、nm左右的二氧化硅微球，然后使用3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）在其表面接枝一層-NH2，結(jié)果表明：SiO2·NH2-GO的抗菌性雖然低于 GO但是高于SiO2-GO。將其負(fù)載于PAN基膜表面，由于二氧化硅微球能夠提供更大的分子傳遞通道，因此復(fù)合膜純水通量的提升十分顯著，測定結(jié)果表明：4 bar下，復(fù)合膜的最大純水通量為92.8 L/(m2·bar·h)，對NaCl、MgSO4和活性黑的最大截留率分別為33.2%、38.4%和91.

6、6%，同樣此時復(fù)合膜的抑菌率與負(fù)載量無關(guān)，均保持在16%左右。
　　（3）質(zhì)子化g-C3N4（g-C3N4·HCl）和g-C3N4·HCl/GO/HPEI/PAN復(fù)合膜的制備
　　以三聚氰胺為原料，使用熱縮聚法制備 g-C3N4，通過酸化處理得到g-C3N4·HCl，結(jié)果表明：180 min時，1 mg/mL的 g-C3N4與0.1 mg/mL的g-C3N4·HCl對于甲基藍(lán)和活性黑的光降解率大致相同。且200μg/mL的G

7、O、g-C3N4和g-C3N4·HCl的抑菌率分別為：89.1%、76.7%和94.1%。實(shí)驗(yàn)測定了不同配比的GO納米片與g-C3N4·HCl混合制備復(fù)合膜的分離性能與抗菌性能，測定結(jié)果表明：4 bar下，該復(fù)合膜的最大純水通量為14.5 L/(m2·bar·h)，對NaCl、MgSO4和活性黑的最大截留率分別為74.5%、78.6%和97.8%，此時復(fù)合膜抑菌率則均保持在70%左右，因此 g-C3N4·HCl的引入不僅提高了復(fù)合膜分離