二維熔體相變特征及其不均勻性.pdf

1、由于二維薄膜材料具有不同于塊體材料的物理和化學(xué)性能，從而引起了人們的廣泛關(guān)注。二維薄膜的生長過程直接影響到材料表面及界面結(jié)構(gòu)，從而使得薄膜材料的熱學(xué)、電學(xué)、光學(xué)等性質(zhì)產(chǎn)生顯著變化。因此，開展二維熔體薄膜的相變過程及結(jié)構(gòu)演變規(guī)律的研究，對于薄膜中晶體結(jié)構(gòu)的控制和薄膜器件的研制開發(fā)有著重要的理論意義和應(yīng)用價值。
　　 本論文采用分子動力學(xué)模擬方法深入研究了二維液態(tài)薄膜在快速冷卻過程中的結(jié)構(gòu)演變，揭示了二維薄膜的相變現(xiàn)象及結(jié)構(gòu)演化規(guī)律

2、。研究結(jié)果對于通過控制二維熔體冷卻條件來實現(xiàn)二維薄膜材料的性能優(yōu)化具有重要的理論指導(dǎo)意義。全文的主要內(nèi)容如下:
　　 (1)二維空間下的凝固能更直觀地反映凝固的本質(zhì)特征，這對人們更好的理解凝固的微觀本質(zhì)有著重要的研究價值。第三章主要研究了在準(zhǔn)二維空間下液態(tài)金屬薄膜的凝固過程，并重點分析了凝固過程中局域原子的結(jié)構(gòu)演變規(guī)律和動力學(xué)特性。在較高的冷卻速度下，液態(tài)金屬Cu易形成“環(huán)狀短程有序結(jié)構(gòu)”;在足夠低的冷卻速度下，形成FCC單晶結(jié)

3、構(gòu);當(dāng)冷速介于兩者之間時，易形成非晶和FCC晶體特征共存的復(fù)合結(jié)構(gòu)。通過進一步研究表明，我們發(fā)現(xiàn)徑向分布函數(shù)第二峰的劈裂是“環(huán)狀短程有序結(jié)構(gòu)”和“FCC短程有序結(jié)構(gòu)”在凝固過程中相互競爭的結(jié)果。這種生長競爭是造成準(zhǔn)二維體系中晶體和非晶結(jié)構(gòu)共存的主要原因。事實上，材料中特征結(jié)構(gòu)單元的相互連接和密排是非晶態(tài)中結(jié)構(gòu)不均勻性的一種體現(xiàn)，而結(jié)構(gòu)不均勻與動力學(xué)不均勻的關(guān)系一直是困擾研究者的一個難題。我們提出了一個表征材料動力學(xué)特征的參數(shù)P(a，τ，

4、v)來評估在不同的冷卻速度下材料的原子局域排列序，通過研究發(fā)現(xiàn)在凝固過程中P(a，τ,v）與冷卻速度成正冪指數(shù)關(guān)系，而形核率與冷卻速度成反冪指數(shù)關(guān)系。動力學(xué)參數(shù)P(a，τ，v)可以恰如其分地表征材料內(nèi)部的原子排列情況。這對準(zhǔn)二維液態(tài)金屬的凝固有重要的指導(dǎo)意義。通過進一步研究準(zhǔn)二維非晶薄膜的徑向分布函數(shù)，發(fā)現(xiàn)徑向分布函數(shù)第二峰的劈裂與原子排列中的短程序以及中程有序結(jié)構(gòu)的比例分數(shù)有直接的關(guān)系。
　　 (2)第四章研究了二維液態(tài)Si在

5、凝固過程中局域原子結(jié)構(gòu)的變化情況。發(fā)現(xiàn)液液相變既存在于塊體液態(tài)Si中，也存在準(zhǔn)二維狀態(tài)下。我們認為，徑向分布函數(shù)中第一峰與第二峰之間的肩峰的形成是準(zhǔn)二維液態(tài)Si發(fā)生液液相變的標(biāo)志。在準(zhǔn)二維液態(tài)Si中發(fā)生液液相變的根源是體系在短程序范圍內(nèi)形成了六角有序結(jié)構(gòu)。六角有序結(jié)構(gòu)的作用類似于晶胚，該結(jié)構(gòu)為接下來的液固轉(zhuǎn)變形成大尺寸次晶區(qū)提供了必要的結(jié)構(gòu)起伏。六角有序結(jié)構(gòu)及大范圍次晶區(qū)的形成，是造成準(zhǔn)二維液態(tài)Si在降溫過程中由金屬性向半金屬性轉(zhuǎn)變的根

6、本原因。通過以上分析表明在二維液態(tài)薄膜冷卻過程中，液體-非晶轉(zhuǎn)變并不是簡單的液態(tài)結(jié)構(gòu)的凍結(jié)，非晶內(nèi)部原子排列并非全是完全無序結(jié)構(gòu)。在二維薄膜中，徑向分布函數(shù)第二峰劈裂，不是非晶形成的標(biāo)志，而是內(nèi)部出現(xiàn)了一定比例的有序團簇，是內(nèi)部有序團簇和無序團簇統(tǒng)計平均的結(jié)果。
　　 (3)第五章主要研究了在準(zhǔn)二維狀態(tài)下Al-Fe、Au-Si兩種液態(tài)合金不同的凝固形式以及其非晶形成能力。二維Al-Fe液態(tài)合金冷卻過程中，優(yōu)先形成類似于晶胚的短程

7、有序結(jié)構(gòu)單元。這個短程序結(jié)構(gòu)單元會作為晶體生長的核心，在一定的條件下轉(zhuǎn)變長程序的晶體結(jié)構(gòu)。在二維Au-Si液態(tài)合金中，由于Au原子與Si原子的排布方式的差別較大，不易形成晶體生長的核心，具有很強的非晶形成能力。
　　 (4)第六章主要研究了一維CuZr合金非晶-晶體復(fù)合結(jié)構(gòu)的拉伸力學(xué)性能。具有晶體芯-非晶殼體的一維CuZr合金，既保留了晶體結(jié)構(gòu)良好的拉伸塑性(＞40％)，也提高了相當(dāng)客觀的抗拉強度(＞1.5GPa)。并且，在拉伸