鈣鈦礦型催化劑對(duì)柴油機(jī)尾氣中碳顆粒和NO-,x-的同時(shí)去除.pdf

1、隨著柴油機(jī)數(shù)量的迅速增長(zhǎng)，柴油機(jī)尾氣對(duì)大氣造成越來(lái)越嚴(yán)重的污染，特別是碳顆粒和NO<,x>的危害已經(jīng)引起了各國(guó)政府的高度重視。但是傳統(tǒng)的三效催化劑在控制柴油機(jī)排放污染方面，不能有效的發(fā)揮作用，因此開(kāi)發(fā)新型的柴油機(jī)尾氣催化劑成為競(jìng)相研究的課題。 本文采用檸檬酸絡(luò)合燃燒法合成了AMnO<,3>(A=La、Ce、Pr、Nd)、 LaBO<,3>(B=Mn、Co、Fe、Cu、Cr)、La<,0.8>A<,0.2>MnO<,3>(A=K、

2、Na、Sr、 Cs、Ce)和LaMn<,0.5>B<,0.5>O<,3>(B=Co、Cu、Fe、Cr)及La<,1-x>A<,x>Co<,0.5>Mn<,0.5>O<,3> (A=Sr、Na、K，x=0～0.6)納米鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化劑。采用XRD、 FT-IR、BET、SEM和H<,2>-TPR等手段對(duì)相關(guān)樣品進(jìn)行表征，并利用程序升溫氧化反應(yīng)對(duì)催化劑活性進(jìn)行評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明： 1. B位離子不同影響LaBO<,3>鈣鈦礦

3、型復(fù)合氧化物催化劑的催化活性。在消除柴油機(jī)尾氣碳顆粒和NO<,x>的催化凈化反應(yīng)中，碳顆粒燃燒溫度由高到低的順序?yàn)椋篖aCoO<,3>>LaMnO<,3>>LaFeO<,3>>LaCrO<,3>；NO轉(zhuǎn)化率由高到低的順序?yàn)椋篖aCrO<,3>>LaMnO<,3>>LaCoO<,3>>LaFeO<,3>。 2. A位離子不同對(duì)AMnO<,3>鈣鈦礦型氧化物催化劑的催化活性也有影響，在碳顆粒催化燃燒反應(yīng)中，催化劑氧化能力由強(qiáng)到弱的順

4、序?yàn)長(zhǎng)aMnO<,3>>NdMnO<,3>>Ce-Mn-O>PrMnO<,3>，碳顆粒燃燒溫度Tm分別為446℃、454℃、465℃和485℃。 3. 低價(jià)金屬陽(yáng)離子(K<'+>、Cs<'+>、Sr<'2+>)部分取代LaMnO<,3>中La<'3+>離子，根據(jù)電中性原理，在催化劑表面氧空位濃度增加或/和樣品中有部分高價(jià)B<'4+>離子生成，形成B<'3+>-B<'4+>共存體系，催化劑的氧化還原活性得到明顯改善。 4.

5、 過(guò)渡金屬離子部分取代LaMnO<,3>中的B位離子，通過(guò)B位兩種離子的協(xié)同作用，可明顯改善改善催化劑在同時(shí)消除柴油機(jī)尾氣中碳顆粒和NO<,x>的催化性能，其中以Cu<'2+>和Co<'3+>離子部分取代Mn<'3+>對(duì)改善催化劑的催化活性最有效。 5. LaMnO<,3>的A、B位同時(shí)進(jìn)行雙取代，研究發(fā)現(xiàn)：在本實(shí)驗(yàn)合成的催化劑中，催化劑La<,0.6>Sr<,0.4>Co<,0.5>Mn<,0.5>O<,3>的NO轉(zhuǎn)化率最高，