新型鈀-載體復(fù)合催化劑的設(shè)計、表征和應(yīng)用.pdf

1、Pd/載體催化劑在能源轉(zhuǎn)化、污染物降解和化學(xué)品合成中占有重要地位。如何設(shè)計和合成Pd/載體復(fù)合催化劑體系，并優(yōu)化其催化效果是納米功能材料合成中的重要研究方向。本學(xué)位論文從催化劑的載體結(jié)構(gòu)、載體元素組成及復(fù)合材料活化角度出發(fā)，以提高催化劑的性能和穩(wěn)定性為核心，通過材料合成、應(yīng)用性能評估和機(jī)理探索，以新的途徑制備出新型的Pd/載體催化劑，為提高能源轉(zhuǎn)化效率和材料的高效利用提供科學(xué)依據(jù)。論文的主要研究內(nèi)容和成果如下:
　　1.制備出高效

2、三維多孔Pd/Cu催化劑。利用簡易的兩步模板法，結(jié)合電沉積和靜電置換制得三維多孔的Pd/Cu催化劑，并應(yīng)用于燃料電池中的限速步驟-氧氣還原反應(yīng)。所制備的催化劑具有較大的電化學(xué)化學(xué)面積（80.2 m2/gPd）、峰電流密度(17.4 mA/cm2)和不同于平面電極的極限擴(kuò)散電流密度(12 mA/cm2)。與商品化Pt/C催化劑相比，三維多孔 Pd/Cu展現(xiàn)出更高的催化活性和穩(wěn)定性，從而為高效氧還原催化劑的制備提供了一條可控、簡易的路徑。<

3、br>　　2.發(fā)展了合成微生物基氧氣還原催化劑的新方法。將模式微生物Shewanella用作綠色合成納米Pd的微型工廠，同時作為表面官能團(tuán)化和異質(zhì)元素?fù)诫s的多功能碳基底的前驅(qū)，結(jié)合生物還原和化學(xué)活化，制備出多孔異質(zhì)元素?fù)诫s負(fù)載的高分散納米Pd的復(fù)合材料;將其應(yīng)用于催化氧氣還原反應(yīng)，在-0.1 V(vs.Ag/AgCl)表現(xiàn)出比商品化Pt/C催化劑高出2.2倍的質(zhì)量活性，同時有更高的穩(wěn)定性和對甲醇的耐受力;通過密度泛函理論(DFT)計算，

4、發(fā)現(xiàn)該催化劑的高活性主要源自Pd4和N、O摻雜的基底間的相互作用。這不僅提供了合成高效催化材料的新路徑并拓展了微生物合成納米材料的應(yīng)用范圍。
　　3.建立了提升生物鈀催化劑性能的新途徑。利用模式微生物Shewanella強(qiáng)大的還原能力，制備了生物鈀，在堿性條件和不同溫度對其進(jìn)行活化，制得了生物鈀催化劑，并用于催化4-硝基苯酚到4-氨基苯酚的還原反應(yīng);研究發(fā)現(xiàn)在300℃、400℃和500℃的活化均能不同程度提高產(chǎn)品的催化效果;其中4