基于鐵鈀催化體系的雙酚A降解工藝及機理研究.pdf

1、具有特殊生物內(nèi)分泌干擾效應(yīng)的環(huán)境激素類物質(zhì)雙酚A由于在人類周邊水環(huán)境和廢水中廣泛存在，近年來受到了人們的普遍關(guān)注。Fenton及類Fenton高級氧化技術(shù)具有羥基自由基氧化能力強、反應(yīng)快速、無選擇性的優(yōu)點，在雙酚A污水處理方面有良好的應(yīng)用前景。但是此類方法存在需大量 H2O2原料以及 H2O2易分解且利用率低，并且催化劑難分離回收、金屬離子的二次污染等不足。本論文嘗試性的提出了鐵鈀聯(lián)合催化體系，即利用鈀催化電解產(chǎn)生的氫氣和氧氣得到H2O

2、2，并利用負載鐵型催化劑催化H2O2產(chǎn)生大量HO·對雙酚A進行氧化去除，期望有助于改善傳統(tǒng)高級氧化技術(shù)的固有不足。
　　本研究采用實驗室自制的三相反應(yīng)裝置，利用鈀催化電解產(chǎn)生 H2O2原料，利用硫酸亞鐵催化H2O2產(chǎn)生HO·催化氧化雙酚A，并采用研制的水滑石類（LDHs）吸附雙酚 A，在此基礎(chǔ)上，利用 LDHs良好的吸附性與負載型，制出負載型的Fe@MgAl-LDHs催化劑對雙酚A進行綜合去除，并初步推測了本體系下雙酚A的降解途徑

3、。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下：
　　1、鈀催化體系對雙酚A有良好的去除效果，催化氧化體系的最佳反應(yīng)條件為：反應(yīng)時間t=90min，F(xiàn)eSO4投加量為1.8mM/L，鈀投加量為1.2g/L，通電電流為0.4A，pH=3。在最佳反應(yīng)條件下雙酚A的去除率可達到99％。催化氧化降解起主要作用的氧化活性基團為HO·，動力學(xué)反應(yīng)是一級反應(yīng)。
　　2、雙酚A鎂鋁元素比為4：1時的LDHs吸附效果最好，各項表征表明制出的吸附劑具有良好的層狀結(jié)構(gòu)

4、且比表面積大，適宜作為污水處理的吸附劑。在293K-313K的范圍內(nèi)，雙酚 A去除率可達到95%以上，吸附量高達60mg/g。MgAl-LDHs在pH=5~8之間的吸附效果最好，吸附劑的最優(yōu)投加量為1g/L。吸附反應(yīng)符合二級動力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型，吸附主要是通過表面吸附和結(jié)構(gòu)恢復(fù)機制的共同作用，是一個自發(fā)吸熱且熵增大的物理吸附過程。同時，MgAl-LDHs吸附劑還對2-CP、4-CP及甲基橙等污染物也具有良好的吸附性能

5、。
　　3、Fe@MgAl-LDHs具備MgAl-LDHs的基本官能團結(jié)構(gòu)，將鐵負載在了水滑石表面同時還保留了鎂鋁水滑石的部分吸附富集能力。新反應(yīng)體系對雙酚A仍有很高的去除效率，體系的最優(yōu)條件為：反應(yīng)時間t=90min，F(xiàn)e@MgAl-LDHs投加量為1g/L，鈀投加量為1.2g/L，通電電流為0.4A，pH=5。在體系最佳反應(yīng)條件下雙酚A的去除率可達到99.8%。
　　4、本體系下起主要作用的氧化活性基團仍為 HO·，對雙