超短激光脈沖控制下光締合反應(yīng)的波包動力學(xué)過程.pdf

1、量子波包理論可以應(yīng)用于處理物理和化學(xué)領(lǐng)域中物質(zhì)與外場相互作用的動力學(xué)過程。特別是飛秒激光技術(shù)的出現(xiàn)與發(fā)展，使人們能夠從更快的時間尺度上來探測和研究分子內(nèi)部的動力學(xué)行為?，F(xiàn)在已經(jīng)能夠使用激光對原子進(jìn)行某些控制，光締合反應(yīng)就是其中之一。 利用激光場實現(xiàn)分子的選擇性激發(fā)是一項很有意義的課題，其基本思想是通過設(shè)計激光場參數(shù)將分子激發(fā)到目標(biāo)態(tài)，從而實現(xiàn)對分子內(nèi)和分子間選擇性激發(fā)的有效控制。分子的選擇性激發(fā)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用研究碰撞動力學(xué)、分子

2、光譜以及激光化學(xué)等領(lǐng)域。 本文主要采用含時量子波包理論，模擬了激光場控制下HF分子和HD<'+>分子光締合反應(yīng)的一些基本動力學(xué)過程。首先以HF分子為例研究了光締合反應(yīng)中初始碰撞能與締合幾率及態(tài)選擇性之間的關(guān)系，并重點探討了激光場參數(shù)對振動選態(tài)的影響。通過調(diào)節(jié)優(yōu)化激光參數(shù)，有效地控制了產(chǎn)物分子的振動選態(tài)。其中特別討論了激光場強(qiáng)度對態(tài)選擇性的影響，得出當(dāng)連續(xù)態(tài)上布居向更低的振動態(tài)上轉(zhuǎn)移時，需要更大的激光場能量。隨著激光場強(qiáng)度的增加，

3、締合過程中會明顯伴隨多光子躍遷和解離過程。通過計算推導(dǎo)，得到了共振躍遷條件。同時，還分析了不同時刻動量表象下波函數(shù)中出現(xiàn)的多個峰值，發(fā)現(xiàn)相鄰峰值之間相差一個光子的能量，這表明通過締合反應(yīng)形成的產(chǎn)物分子HF可以吸收一個或者多個光子再解離。針對HD<'+>分子締合過程的研究得出：與單色光相比，雙色光可以降低解離幾率，提高分子的締合產(chǎn)率，且締合產(chǎn)物HD<'+>的幾率也可以通過調(diào)節(jié)激光場參數(shù)得以控制；在反應(yīng)中存在兩個締合通道，通過計算可以得出兩