超短脈沖激光在三能級分子介質(zhì)中動力學特性研究.pdf

1、超強超短脈沖激光在介質(zhì)中傳播時展現(xiàn)出豐富的非線性光學效應(yīng)，產(chǎn)生了許多不同于納秒、皮秒時域的非線性光學現(xiàn)象，使光與物質(zhì)相互作用的研究進入了一個全新的領(lǐng)域。通過研究超短脈沖在介質(zhì)中傳播的動力學過程，可以從微觀領(lǐng)域揭示各種非線性光學效應(yīng)的物理機制，為更好地設(shè)計和應(yīng)用激光特性、預測材料的非線性光學性質(zhì)提供理論基礎(chǔ)。有機分子非線性光學材料具有大的非線性光學系數(shù)、寬的響應(yīng)波段、良好的柔韌性、高的光損傷閾值，成本較低，易于合成、可以進行裁減和修飾，因

2、而備受重視。本文對超短脈沖激光在對稱有機分子體系中的動力學特性進行了系統(tǒng)的研究，取得了一系列創(chuàng)新性的研究成果。基于光與物質(zhì)相互作用的半經(jīng)典理論，用Maxwell方程描述激光場，用Bloch方程描述介質(zhì)。選取具有強雙光子吸收特性的一維對稱π共軛分子4,4'-二甲氨基二苯乙烯作為介質(zhì)。分子幾何結(jié)構(gòu)的優(yōu)化和電子結(jié)構(gòu)的計算都是在GAUSSIAN-98程序包上完成，計算采用基于abinitio理論水平的含時DFT/B3LYP方法，選用基矢組為6-

3、31G*。計算結(jié)果表明，在低能區(qū)范圍內(nèi)，該分子只有一個電荷轉(zhuǎn)移態(tài)(第一激發(fā)態(tài))，第一激發(fā)態(tài)與第四激發(fā)態(tài)之間的躍遷電偶極距較大，其余態(tài)之間的躍遷電偶極距都很小，且對這種一維對稱分子來說其各個態(tài)的固有電偶極距約為零。因此在考慮超短脈沖激光與分子相互作用時應(yīng)采用三能級模型(按本征能量由低到高依次標記為1，2，3)來描述該分子的電子能級結(jié)構(gòu)。由包含遲豫效應(yīng)的密度矩陣出發(fā)，推導出三能級體系的Bloch方程。然后利用預估校正的時域有限差分法編程求解

4、全波矢Maxwell-Bloch方程，模擬超短脈沖激光與該分子介質(zhì)的相互作用過程。取得的主要成果如下： 1、當入射單色超短脈沖激光引起能級1、2之間的單光子躍遷共振時，慢變幅近似(SVEA)和旋波近似(RWA)不能很好地描述超短脈沖在該分子介質(zhì)中的傳播。保持入射脈沖寬度不變，對小面積脈沖，二能級模型可以較好地描述脈沖與該分子體系的相互作用過程；對于大面積脈沖，由于較明顯地產(chǎn)生了分子的二次激發(fā)，此時分子應(yīng)采用三能級模型。當保持入射

5、電場振幅不變時，第三個能級上的粒子數(shù)變化量隨著脈沖面積的增加而增加，說明二次激發(fā)強度增加。因此，當描述超短脈沖在一維對稱π共軛分子材料中傳播時，分子需簡化為多能級模型。 2、在兩色超短脈沖激光同步入射情況下，當兩色超短脈沖載波頻率分別滿足單光子共振時，ωp1=ω21，ωp2=ω32，體系主要發(fā)生兩步級聯(lián)激發(fā)(即兩步雙光子吸收)。兩脈沖在傳播過程中出現(xiàn)時間延遲，減小了頻率等于ω32的脈沖與介質(zhì)發(fā)生相互作用的機會，而頻率等于ω21的

6、脈沖在介質(zhì)中的傳播特性與其在二能級體系中的演化過程相似。 在兩色超短脈沖激光單光子躍遷失諧而滿足雙光子共振的條件下，體系主要發(fā)生一步雙光子吸收，即介質(zhì)同時吸收兩個頻率分別為ωp1和ωp2的光子，此時，兩脈沖在傳播過程中的時間延遲現(xiàn)象大大減弱。隨著傳播距離的增加，電場強度逐漸減弱，雙光子吸收強度相應(yīng)減小，使能級3上的粒子數(shù)占有率降低。在相互作用過程中，由于四波混頻的作用，光場頻譜中出現(xiàn)了高頻和低頻成分，說明RWA已不再適用。

7、 3、在入射超短脈沖激光滿足雙光子共振條件的情況下，4，4'-二甲氨基二苯乙烯分子表現(xiàn)出了較強的雙光予吸收光限幅特性，同時我們還觀察到了介質(zhì)光限幅失效行為。通過對分子雙光子吸收態(tài)的粒子數(shù)占有率情況的分析闡明了雙光子吸收光限幅及其失效行為的物理機制。當介質(zhì)粒子數(shù)發(fā)生反轉(zhuǎn)時，觀察到了雙光子泵浦的上轉(zhuǎn)換激光的產(chǎn)生。入射脈沖越短，雙光子吸收光限幅動力學窗口越寬，更有利于光限幅行為，但相應(yīng)的出射光強飽和值要高。通過模擬可以求出材料出射光強飽和值

8、和光限幅損傷閾值，對實驗工作具有指導意義。 4、對超短脈沖能量流量與介質(zhì)雙光子吸收態(tài)粒子數(shù)占有率關(guān)系的研究表明，對于特定的分子體系，一步共振雙光子吸收的強度由脈沖能量流量決定，脈沖能量流量在一步共振雙光子吸收過程中所起的作用與脈沖面積在共振單光子吸收過程中所起的作用相似。 5、動態(tài)雙光子吸收截面的計算結(jié)果表明，在飛秒時域內(nèi)，若入射的雙光子共振脈沖的強度不是很強，測得的主要是分子的一步共振雙光子吸收截面，介質(zhì)發(fā)生兩步非共振