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文檔簡介
1、催化氫化在有機(jī)合成中有著廣泛的應(yīng)用,尤其在化工產(chǎn)品中占有重要地位。目前,以高分子金屬絡(luò)合物作催化劑的催化氫化反應(yīng)由于其反應(yīng)條件溫和、不污染環(huán)境等優(yōu)勢已成為人們研究的熱點(diǎn)。
來源廣泛、具有很好的生物可降解性的殼聚糖是自然界迄今所發(fā)現(xiàn)的唯一天然堿性多糖,其結(jié)構(gòu)中包含氨基葡萄糖單元和乙酰氨基葡萄糖單元,對一些金屬離子尤其是過渡金屬離子有良好的螯合作用。殼聚糖負(fù)載的貴金屬催化劑具有高活性、高選擇性和良好的穩(wěn)定性,能夠循環(huán)使用多次,
2、已經(jīng)用于催化多種反應(yīng)體系,尤其是氫化反應(yīng)中。
本文制備了二氧化硅一殼聚糖-鈀絡(luò)合物催化劑,并且其對苯乙酮和苯丙酮兩種芳香酮具有較高的加氫活性,在此基礎(chǔ)上研究了二氧化硅-殼聚糖-鈀催化劑催化氫化苯乙酮和苯丙酮的動力學(xué)。其中載體CS-SiO2的制備是得到高活性催化劑的關(guān)鍵。分別考察了載體的粒度、沉淀速度、沉淀pH值、沉淀時間及洗脫pH值這五個條件對催化劑加氫活性的影響。同時,催化劑中氮鈀摩爾比、催化劑用量、溶劑和溫度等條件對催
3、化氫化反應(yīng)都有影響。加氫反應(yīng)進(jìn)程由氣相色譜檢測。最后給出了催化氫化反應(yīng)的可能的機(jī)理并求出了相應(yīng)的活化能。
通過實(shí)驗(yàn)我們發(fā)現(xiàn)載體的最佳粒度為60-100目,最佳沉淀pH值為13-14、最佳沉淀時間為1.5h、最佳洗脫pH值為8,并且是快沉淀時,催化劑催化活性高。在以乙醇為溶劑,O.101MPa H2壓力下,298.2K-318.2K溫度范圍內(nèi),當(dāng)催化劑(氮鈀摩爾比為2.3或3.1)用量為0.1026g時,對100μl原料加氫
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